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  海水提鈾作為一種非常規(guī)鈾資源的獲取方式，近年來一直是國際國內(nèi)的研究熱點(diǎn)。2016年《Nature》撰文將海水提鈾列為有望“改變世界的七項(xiàng)化學(xué)分離技術(shù)”之一。近期中國科協(xié)也將“制約海水提鈾的關(guān)鍵科學(xué)問題是什么？”列為十大前沿科學(xué)問題。過去很長一段時間內(nèi)，針對海水提鈾聚合物材料的設(shè)計(jì)和研發(fā)主要集中于兩個層面：1）微觀尺度下的配體分子設(shè)計(jì)、優(yōu)化與合成；2）宏觀尺度下的材料結(jié)構(gòu)、形貌調(diào)控（圖1）。然而，由于對介觀尺度下聚合物鏈段空間構(gòu)象與其吸附行為的關(guān)系這一科學(xué)問題缺乏認(rèn)識，并且缺乏精準(zhǔn)調(diào)控聚合物鏈段構(gòu)象的技術(shù)手段，現(xiàn)有報(bào)道的大多數(shù)海水提鈾材料遠(yuǎn)遠(yuǎn)無法兌現(xiàn)其理論上的吸附容量，功能配體有效利用率極低。以被廣泛應(yīng)用的偕胺肟基（AO）聚合物為例，當(dāng)其暴露在海水中時，AO配體有效利用率不足1%，導(dǎo)致對海水中鈾的富集能力低下，制約了海水提鈾工程化的進(jìn)展。

圖1 宏觀、介觀和微觀尺度下海水提鈾聚合物性能的影響因素

  最近，清華大學(xué)核研院葉鋼副教授研究團(tuán)隊(duì)與卡耐基梅隆大學(xué)Krzysztof Matyjaszewski教授研究團(tuán)隊(duì)合作，定量論證了介觀尺度下聚合物鏈段構(gòu)象對其吸附性能的影響規(guī)律，并結(jié)合多尺度計(jì)算輔助材料設(shè)計(jì)與光控大分子合成技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了具有鏈段構(gòu)象優(yōu)勢的新一代嵌段聚合物（Block copolymers, BCPs）海水提鈾材料的優(yōu)化設(shè)計(jì)與連續(xù)化精準(zhǔn)合成（圖2）。該研究成果以“Multi-scale computer-aided design and photo-controlled macromolecular synthesis boosting uranium harvesting from seawater”為題，發(fā)表在《Nature Communication》上（Nat. Commun., 13, 3918 (2022)）。清華大學(xué)博士生劉澤宇與中國原子能科學(xué)研究院蘭友世博士為共同第一作者，清華大學(xué)葉鋼副教授、卡耐基梅隆大學(xué)Krzysztof Matyjaszewski教授為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金No. 21922604(G. Y.), 國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目No. 51673109 (G. Y. )和美國能源部基金ER45998 (K. M.)的支持。

圖2研究理念及方法示意圖

圖3 左：MD模擬示意圖，右：DPD模擬示意圖

圖4 連續(xù)流光控聚合流程示意圖

圖5 吸附測試示意圖及材料的吸附性能

  在本工作中，葉鋼副教授研究團(tuán)隊(duì)提供了一種立足介觀尺度下空間構(gòu)象因素定量評估聚合物材料吸附性能的研究視角，并通過將多尺度計(jì)算模擬與PET-RAFT聚合方法相結(jié)合，建立了一種海水提鈾材料研發(fā)的新范式，實(shí)現(xiàn)了具有構(gòu)象優(yōu)勢的嵌段聚合物型海水提鈾材料的設(shè)計(jì)、優(yōu)化和定制合成。由于聚合物鏈段空間構(gòu)象是其功能實(shí)現(xiàn)的重要物理基礎(chǔ)，該研究范式對于更為廣泛的功能性嵌段聚合物材料開發(fā)同樣具有借鑒意義。

  原文鏈接

  https://www.nature.com/articles/s41467-022-31360-x

  Multi-scale computer-aided design and photo-controlled macromolecular synthesis boosting uranium harvesting from seawater

  Zeyu Liu, Youshi Lan, Jianfeng Jia, Yiyun Geng, Xiaobin Dai, Litang Yan, Tongyang Hu, Jing Chen, Krzysztof Matyjaszewski^* & Gang Ye^*

  Nat. Commun., 13, 3918 (2022). DOI: 10.1038/s41467-022-31360-x