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  隨著器件集成度的提高和使用環境的日益復雜，界面接觸差，應力集中的熱界面材料在實際應用中極易發生不規則變形、熱膨脹和擠壓以及振動，造成較大的溫度梯度和局部溫度過熱，導致界面層分離、熱控制失效和工程失效。因此，為確保散熱效果，設計能夠自動適應應用環境與非平整、粗糙和動態的接觸表面實現牢固貼合接觸，在不同的溫度場中保持良好的快速熱疏導能力的新型快速自修復彈性導熱材料是解決這一問題的重要策略之一。此外，除了高回彈性外，維持界面的黏附性是降低界面熱阻、提高k值的另一有效措施。具有強黏附力的導熱材料不僅可以改善導熱填料與聚合物之間的界面接觸，保持導熱材料的機械完整性和穩定性，而且可以有效避免傳熱界面膨脹時新型導熱材料的脫落。根據之前的研究，在選擇取向高導熱填料的基礎上，通過控制聚合物分子間相互作用、軟硬段的類型以及交聯結構的分布，優化分子間氫鍵與強交聯的比例，實現可逆作用與強交聯的互補，獲得具有連續立體網絡的聚合物，對于設計具有強黏附力和高彈性的新型自修復導熱復合材料具有重要意義。

  近日，天津大學封偉教授團隊使用乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）作為交聯增強劑，聚2-[[（丁胺基）羰基]氧基]乙酯（PBA）作為軟段，通過優化分子間的高密度氫鍵相互作用和分子間的強交聯的比例，合成了一種具有高黏附力和快速完全自修復的聚合物材料（PBA–PDMS）。然后，基于力-熱耦合設計思想，以褶皺石墨烯（FGf）為導熱填料，在真空條件下采用物理浸漬法制備了高回彈、高導熱、強界面黏附性的快速自修復的導熱復合材料（PBA–PDMS/FGf）（圖1）。結合分子模擬及測試，聚合物在室溫下放置2 h可以實現結構及力學性能的完全自修復（圖2）。復合材料的初始面外導熱系數為13 ± 0.2 W·m^-1·K^-1，平面內導熱系數為8.3 ± 0.2 W·m^-1·K^-1。同時，PBA分子間氫鍵可在材料損傷處實現分子鏈段的重組，抑制和修復材料的裂紋和分層，實現導熱通道和碳骨架的重新構建，室溫下修復2 h，PBA–PDMS/FGf復合材料的導熱性能和機械性能可恢復到初始狀態（圖3，圖4），并在機械手傳熱驗證了這一導熱自修復性能。PBA–PDMS/FGf材料的設計和應用，實現了自修復與黏彈性的完美結合，并詮釋了材料力學性能及導熱性能的修復機理（圖5）。