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齊魯工大劉利彬教授和香港城大王鉆開教授《Adv. Mater.》：受人體皮膚啟發，提出了一種一體式三層多功能超疏水涂層

2022-06-14 來源：高分子科技

提高能源利用率，減少能源浪費和損耗，對于建設經濟節能型社會是至關重要的。表面材料作為與外部環境相互作用的保護屏障和介質，具有自清潔、化學惰性和長期耐久性的表面對于實現最佳能源效率具有很高的需求。雖然目前已取得了長足的進展，但實用具有優選功能和節能耐久性的超疏水涂層的實施決定了廣譜穩健性，包括機械化學強度、與基材的高附著力和阻燃性，這是迄今為止尚未解決的難題。

對此，齊魯工業大學（山東省科學院）劉利彬教授和香港城市大學王鉆開教授受到人體皮膚的啟發共同提出了一種一體式三層多功能超疏水涂層（STC），它解決了個體特征對材料的結構、化學、機械和熱性能施加的相互沖突的需求。粗糙度、潤濕性、機械化學魯棒性和阻燃性等多個梯度的合理設計以及沿其三層連續界面的形成使其在惡劣環境下也依然具有持續的拒液性、防腐性、阻燃性以及強抗表面磨損和與基材的附著力。這種一體化設計提高了涂層的耐用性和使用壽命，減少了維護和維修，從而有助于節省成本和能源。STC結合簡便的噴涂制造工藝，為構建節能和資源節約型材料提供了可行且可持續的策略。相關工作以“Skin-inspired design integrates mechano-chemical-thermal robustness into superhydrophobic coatings”為題發表在國際頂級期刊《Advanced Materials》上。

作者通過利用沿其三層的粗糙度/潤濕性、機械化學魯棒性和阻燃性三個級別的梯度來展示三層涂層（STC）的集體性能（圖1）。STC中的主體成分是極性環氧樹脂基質。在中間層，氟化的環氧樹脂與氟化纖維素和SiO₂相結合，起到了頂層和底層之間的橋梁作用，達到了類似真皮層的鞏固支撐承上啟下的作用。堅硬的微米級纖維素在頂層和中間層形成框架結構，類似于皮膚中的纖維，可增強結構強度并支撐整個涂層，為了論證這一點，采用熒光標記的方法對STC表面和主體中的微米級纖維素進行共聚焦熒光顯微鏡表征，證實形成了綠色標記的3D交織框架結構。為了增強與各種基材的粘附力，選擇在底層使用非氟化環氧樹脂。與此同時，為了避免阻燃劑對涂層疏水性能的影響，磷系阻燃劑DOPO也只在底層進行添加，通過分子混合以產生增強的阻燃性。設計中的一項關鍵創新在于將疏水性、化學和機械魯棒性以及阻燃性的獨特要求通過多層的結構和化學組成設計分別實現，同時保持三層之間的連續界面。STC表面具有超疏水性，水接觸角為171.0±1.5^o。該涂層具有能夠經受的住近乎100 ^oC的熱蒸汽流體沖擊和抗腐蝕性能（圖2）。傳統超疏水涂層的一個限制在于，由于機械脆性和微/納米級粗糙度的容易損壞，難以解決抗潤濕和抗磨損之間的權衡。STC在750 g負載下循環1000次也表現良好，表明同時保持了抗潤濕和抗磨損性能（圖3）。更重要的是，STC還可以耐受各種尖銳物體，如鋼絲絨、螺絲刀、鋼刀片、美工刀和錘擊。該涂層還具有非常出色的阻燃性能（圖4）。

圖1 STC的設計和表征 a）人體皮膚示意圖。b）STC示意圖。底層由環氧樹脂和DOPO組成，提供附著力強度和阻燃性。中間層和頂層由氟化環氧樹脂組成，纖維素和 SiO2。中間層由較少量的纖維素和 SiO2 和較大的氟化環氧樹脂的量比頂層中的量多，這提供了潤濕/強度頂層和底層之間的梯度橋，使涂層保持粘合性如果頂層被不可逆轉地損壞，則作為一個整體的疏水性。c）將 STC 噴涂在 45 cm × 30 cm 的鋁板上的實物照片，水接觸角約為 172.3°（插圖）。d) STC 表面的掃描電鏡圖像（SEM）和XPS 光譜（插圖）。e) 熒光共聚焦顯微鏡下的熒光標記的纖維素構成3D骨架結構。f) STC橫截面的電子探針 (EM) 圖像。分層邊界在 EM 圖像中由藍色虛線標記。g-i) STC橫截面元素映射圖像的。元素分布含量的差異表明STC的三層的結構，分層邊界在映射圖像中用紅色虛線標記。

圖2 抗潤濕性和化學穩定性。a) STC涂覆的鋁板表面上的熱流冷凝照片。b) 原始鋁板和STC涂覆的鋁板的抗結冰實驗。c)在STC涂覆的鋁板上進行除冰實驗的實拍照片。d) 對于腐蝕電位和腐蝕電流的比較。e) 不同測試樣品的電化學阻抗譜圖。f) 不同測試樣品的單位面積失重率的變化。g) STC涂覆的鋁片的腐蝕實物照片, h)原始鋁板，i) 對照樣品1涂覆的鋁片和 j) 對照樣品2涂覆的鋁片，在銅粒子加速醋酸鹽霧試驗時間均為300 h。

圖3 機械魯棒性。 a) STC、對照樣品1以及對照樣品2表面水的接觸角 (θ_C) 和 b) 水的滾動角 (θ_R) 的隨著磨損測試循環次數增加的變化。磨損測試在兩種不同負載 (250 g和 750 克）下進行。對于 STC，在 250 g 負載下磨損 3,000 次后，在 750 g 負載下磨損 1,000 次后負載時，θ_C 約為 150°，θ_R小于 10°。c) STC的耐磨性能與現有超疏水表面的比較。所有參考文獻均采用泰伯（Taber）磨損試驗方法。d)頂層和中層填料的不同質量占比對超疏水性能和機械強度的影響。e) 附著力測試示意圖。f-h) STC、對照樣品1 和對照樣品2分別進行附著力測試后的 SEM 圖像。

圖4 阻燃及隔熱性能。a) 木屋模型的燃燒狀態隨時間變化的實物照片以及紅外熱成像。原始木屋模型在連續點火 45 秒后被點燃。STC 涂覆的木屋模型在連續點火 110 秒后部分點燃，135 秒后自熄。b)原始 PU、對照樣品1修飾的PU、對照樣品2修飾的PU 和 STC修飾的PU的點燃所需時間和極限氧指數。c)不同測試樣品的熱量釋放率。d) 不同測試樣品的總熱釋放量。e-g）STC涂覆的鋼片和對照樣品涂覆的鋼片在酒精噴燈加熱后的熱紅外圖像。

該工作由齊魯工業大學（山東省科學院）碩士研究生張海龍和卜鑫瑜為共同第一作者，齊魯工業大學（山東省科學院）劉利彬教授和香港城市大學大學王鉆開教授為共同通訊作者。研究工作得到了山東省自然科學基金重點項目、香港研究資助局、騰訊基金會、創新科技局、國家自然科學基金和山東省青創人才計劃支持。

論文信息

Skin-inspired design integrates mechano-chemical-thermal robustness into superhydrophobic coatings

https://doi.org/10.1002/adma.202203792

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（責任編輯：xu）

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