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  傳統(tǒng)塑料由于難降解，引發(fā)了嚴重的環(huán)境污染。據(jù)估計，到2050年，全球塑料垃圾累積量將高達120億噸。海洋塑料污染更是觸目驚心，已經(jīng)嚴重干擾了海洋生物的生命活動，并對人類健康產(chǎn)生重大威脅。盡管已有多種可降解塑料被成功開發(fā)并應(yīng)用，但它們在海水中依然能長期穩(wěn)定存在。聚乙烯醇（PVA）具有價廉和無毒等優(yōu)點，非常適合于制備可降解塑料。然而，PVA的水溶性使PVA基塑料無法在高濕度環(huán)境中使用。雖然在PVA主鏈修飾疏水基團可顯著提高PVA基塑料的耐水性，但該類塑料在土壤中的降解也會變的困難，且在海水中不分解。

  為解決上述問題，吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室孫俊奇教授課題組通過在PVA塑料內(nèi)部構(gòu)筑氫鍵交聯(lián)的剛性納米疏水相區(qū)，制備了具有高力學(xué)強度、可在土壤中降解、在海水中分解的環(huán)境友好型可降解塑料。納米疏水相區(qū)可作為填料有效提高了塑料的力學(xué)強度及耐水性。同時，基于氫鍵交聯(lián)的疏水相區(qū)的動態(tài)可逆性使得塑料具備重塑、在土壤中降解及在海水中分解的能力。

圖1. PVA-CBA塑料制品的制備過程及結(jié)構(gòu)示意圖。

  具體地，將疏水的甲酰基苯甲酸（CBA）接枝到聚乙烯醇（PVA）上，經(jīng)溶液加工即可制備薄膜及各種形狀的PVA-CBA超分子塑料。在干燥狀態(tài)下和~100% 相對濕度的環(huán)境中，接枝度為30%的PVA-CBA塑料的屈服強度分別高達~84.0 MPa和~58 MPa。即使在水中浸泡10天后，該PVA-CBA塑料的強度仍能保持在~40 MPa，這一強度高于常用的高密度聚乙烯塑料的斷裂強度，說明了PVA-CBA塑料在高濕環(huán)境中仍可正常使用。得益于塑料內(nèi)部氫鍵的動態(tài)性，PVA-CBA塑料具有優(yōu)異的可循環(huán)利用性。基于熱壓的方法，PVA-CBA塑料可以被多次重塑，重塑后的塑料具有與初始塑料相當?shù)牧W(xué)性能。PVA-CBA塑料優(yōu)異的可循環(huán)利用性對減少塑料消耗具有重要意義。

圖2. (a) PVA-CBA塑料的拉伸曲線；(b) 濕態(tài)PVA-CBA塑料的承載能力；(c) 濕態(tài)PVA-CBA塑料的拉伸曲線；(d) 多次重塑后的PVA-CBA塑料的拉伸曲線。

  PVA-CBA塑料膜具有在土壤中快速降解的能力。厚度為~50 μm的塑料膜在埋入土壤中約70天后會完全降解。在土壤中，塑料會逐漸吸收水分，內(nèi)部的氫鍵作用會被破壞，導(dǎo)致塑料膜發(fā)生溶脹、變軟，使得塑料膜分解為細小的碎片并分散溶解于土壤中；最終，PVA鏈段在土壤中微生物及酶的作用下，降解為環(huán)境友好的二氧化碳、水及對醛基苯甲酸衍生物等無毒物質(zhì)。值得一提的是，由于塑料中氫鍵具有pH響應(yīng)性，PVA-CBA塑料的降解會在偏堿性土壤中大大加快。

圖3. PVA-CBA塑料在土壤中的降解性能及在海水中的分解性能。

  PVA-CBA塑料在海水（微堿性，pH約8.0-8.5）中可以快速的分解為高度溶脹、柔軟的凝膠碎片，該碎片可在淡水中完全溶解。重要的是，細胞實驗和動物喂養(yǎng)實驗表明該類凝膠碎片無毒無害。PVA-CBA塑料在海水中的快速分解，可有效避免海洋動物因誤食塑料或被塑料纏繞引起的死亡。對照實驗表明，不含有氫鍵的疏水微相區(qū)雖然能增強PVA塑料的耐水性，但這樣的PVA塑料降解過于緩慢，且在海水中無法分解，進一步證明氫鍵交聯(lián)的疏水微相區(qū)是制備可在土壤中降解、在海水中快速分解和耐水的可降解塑料。作者認為，動態(tài)納米疏水相區(qū)這一策略將為其它具有優(yōu)異力學(xué)性能、可循環(huán)利用和可降的聚合物材料的制備提供新的設(shè)計思路。

  該工作以“Degradable, Recyclable, Water-Resistant, and Eco-Friendly Poly(vinyl alcohol)-Based Supramolecular Plastics”為題發(fā)表在《ACS Materials Letters》上（DOI: 10.1021/acsmaterialslett.2c00283）。論文第一作者為吉林大學(xué)博士后房旭，通訊作者為吉林大學(xué)孫俊奇教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.2c00283