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  細菌感染是許多嚴重疾病最突出的根本原因之一。過去幾十年來，青霉素等傳統(tǒng)抗生素在取得巨大成就的同時，由于濫用抗生素，多藥耐藥（MDR）細菌的感染事件不斷增加。因此，人們迫切需要開發(fā)具有高抗菌活性，低毒性，強選擇性等特點的抗菌納米材料。目前絕大部分的抗菌策略均會無差別得清除各種細菌，造成對機體局部功能的損傷。在這一方面，科學家始終期望發(fā)展新型抗菌策略實現(xiàn)對非必需雜菌的選擇性殺傷，同時保留其它有益細菌的存活。

  光熱療法（PTT）由于可以將光能轉(zhuǎn)化為局部升高的溫度(≥50℃），并通過蛋白質(zhì)變性導致細菌死亡而引起了越來越多的關(guān)注。苝二酰亞胺（PDI）衍生物具有高摩爾消光系數(shù)、優(yōu)異的光穩(wěn)定性和顯著的可見光響應(yīng)。在還原性環(huán)境下，其能夠被還原為自由基陰離子，并表現(xiàn)出良好的光熱轉(zhuǎn)換能力。這種轉(zhuǎn)化也可用于兼性厭氧微生物而非需氧微生物的選擇性光熱抗菌治療。

  受此啟發(fā)，杭州師范大學劉俊秋教授團隊構(gòu)筑了一種新型細菌出發(fā)的自由基納米放大器，用于對兼性厭氧微生物進行選擇性光熱治療（圖1）。通過無模板共價組裝策略，由PDI衍生物（DAPDI）和溴代柱[5]芳烴（LBP5）構(gòu)建了分散良好的單層二維共價納米（P5PD）。為了實現(xiàn)高效的抗菌活性：（1）構(gòu)建帶正電的二維P5PD納米片，以改善水分散性、膜滲透性以及產(chǎn)生PDI自由基陰離子；（2）用季銨修飾的甘露糖衍生物（Man-HQA）可以通過主客體絡(luò)合mP5PD改性為LBP5，以進一步改善生物相容性和與微生物的良好識別（圖2）。同時厭氧微生物如大腸桿菌（E.coli）的缺氧條件可以在原位將mP5PD納米片激發(fā)成自由基陰離子，這可以大大增強808nm激光照射下的光熱抗菌治療。相反，枯草芽孢桿菌（B.subtilis）等好氧微生物由于還原能力不足，不會誘導mP5PD自由基陰離子的形成。因此，這種二維mP5PD納米片對不同的微生物表現(xiàn)出選擇性的化學反應(yīng)，可用于開發(fā)具有高細菌選擇性的優(yōu)良光熱抗菌納米材料。

  mP5PD納米片的還原將犧牲它們的光動力效應(yīng)，以實現(xiàn)自由基陰離子的光熱轉(zhuǎn)換。mP5PD與大腸桿菌之間的強結(jié)合有利于觸發(fā)選擇性光熱抗菌治療。mP5PD與大腸桿菌共孵育后，由細菌原位觸發(fā)的mP5PD納米片上自由基陰離子的生成，并通過紫外-可見光譜和電子順磁共振（EPR）光譜對其進行了表征。結(jié)果表明，由于兼性厭氧菌大腸桿菌具有很強的還原能力，mP5PD納米片上的PDI自由基陰離子可以被其成功觸發(fā)，而需氧菌枯草桿菌在相同條件下不可能觸發(fā)。在808nm激光照射下，mP5PD@E.coli在0.5 W/cm²激光照射30分鐘后，大腸桿菌溶液迅速升高至65.7℃，這可能導致大多數(shù)脂蛋白變性，并導致微生物死亡。

  通過菌落形成單位（CFU）值評估對大腸桿菌和枯草桿菌的定性抗菌活性。在大腸桿菌檢測中，發(fā)現(xiàn)當單獨NIR照射30分鐘或與mP5PD納米片共同孵育時，近95.6%和73.9%的大腸桿菌菌落仍然存活。然而，經(jīng)過近紅外輻射mP5PD@E.coli，在相同條件下存活的大腸桿菌不超過1%。這些結(jié)果表明，mP5PD納米片在808nm激光照射下表現(xiàn)出非常優(yōu)異的光熱抗菌活性。與上述結(jié)果相反，mP5PD納米片對好氧枯草桿菌菌落的抗菌能力存在很大差異。在相同條件下，NIR組（98.6%）、mP5PD組（89.6%）甚至其組合mP5PD+NIR組（86.8%）的枯草桿菌CFU值均未觀察到肉眼可見的差異（圖3）。所有這些數(shù)據(jù)表明，由于大腸桿菌的兼性厭氧特性，它們對大腸桿菌菌株具有高度選擇性的光熱抗菌能力。

  以上研究成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal 2022, 444, 136620上（DOI: 10.1016/j.cej.2022.136620）（影響因子IF, 13.273），該工作第一作者為王潔瓊碩士，共同第一作者為李飛博士和徐政偉碩士。孫鴻程博士，于雙江教授和劉俊秋教授為論文通訊作者。