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  在自然界中，生物體經過漫長的進化，創造了許多具有復雜分級結構和優異力學性能的天然生物材料。比如貝殼和骨骼。其中，貝殼的珍珠質層主要由二維無機文石納米片和少量有機生物聚合物組成。其特殊的層狀結構賦予貝殼優異的強度、剛度和韌性，也啟發人類制備了各種層狀仿生材料。這些層狀納米復合材料在建筑、航空航天和軍事裝甲等領域具有廣闊的應用前景。然而，這些由二維納米材料和聚合物構成的層狀納米復合材料與天然貝殼材料類似，在受到彎曲應力時，容易出現應力分布不均、裂紋擴展和斷裂失效等現象。這是因為在層狀納米復合材料上施加彎曲應力時，應力不能在有機-無機界面處有效地均勻傳遞。因此，如何構建具有超高韌性和抗彎曲斷裂的層狀復合材料仍然是一個巨大的挑戰。

  骨骼是由羥基磷灰石（HAP）納米晶和少量膠原纖維組成，其彎曲韌性（~23.9 MJ m^-3）遠高于貝殼（~1.1 MJ m^-3）。構成骨骼的HAP納米晶（長50 nm，寬25 nm，厚1.5~4 nm）比構成貝殼的文石納米片（寬度為5~10 μm，厚度為500 nm）小得多，且HAP比文石具有更高的長徑比。骨骼中這種小尺寸的無機構建單元改善了有機-無機之間的相互作用，優化了材料的韌性。受此啟發，研究人員認為通過降低無機構建單元的尺寸并提升長徑比，可以進一步增加復合材料內部有機-無機之間的相互作用面積，減少有機-無機界面缺陷，如孔洞和微裂紋，最終獲得具有更高韌性的納米復合材料。

  在前期工作基礎上，團隊已利用無機離子寡聚體與有機分子通過有機-無機共聚反應構建了一系列高性能復合材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2071?2075；Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908556；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101291; Adv. Mater. 2022, 34, 2107523）。

  本工作中，受天然生物材料和上述研究成果的啟發，團隊通過簡單的三步策略（組裝-取向-交聯），將粒徑為1nm左右的磷酸鈣離子寡聚體（CPO）整合到聚乙烯醇（PVA）和海藻酸鈉（Alg）復合網絡中，制備了一種超韌的仿生層狀納米復合材料。基于其在分子尺度上的多重相互作用（氫鍵和離子螯合）和多級層狀有機-無機整合結構，所制備的層狀復合材料具有超高的彎曲應變（> 50%無斷裂）和彎曲韌性（21.5~31.0 MJ m^-3），總體性能超過了天然貝殼和幾乎所有的人工合成層狀復合材料。此外，所制備的層狀復合材料具有良好的抗沖擊性能，可作為吸能材料。研究成果表明，提高超小無機構建單元和有機聚合物網絡的集成程度，可以解決以往有機-無機復合材料構建過程中存在的相分離和界面缺陷問題，并顯著提高其機械韌性。因此，這種基于無機離子寡聚體的三步合成策略為超韌層狀材料的制備提供了一條新的途徑。 

  以上研究以“A Bioinspired Ultratough Composite Produced by Integration of Inorganic Ionic Oligomers within Polymer Network”為題，發表在ACS Nano（DOI: 10.1021/acsnano.2c00663）上。論文的第一作者為余亞東博士，浙江大學化學系唐睿康教授和劉昭明研究員為本文的共同通訊作者。本項目受到國家自然科學基金（22022511, 21625105, 21805241），國家重點研發項目（2020YFA0710400），中國博士后科學基金（2021M702806）和中央高校基本科研業務費專項資金（2021FZZX001-04）的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00663