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  大分子自組裝是構(gòu)筑納米材料的重要手段，而納米材料的諸多性能與其尺寸、形貌、結(jié)構(gòu)息息相關(guān)，因此提出可精確調(diào)控這些參數(shù)的自組裝新方法具有重要意義。作為一種典型的一維納米材料，棒狀膠束（cylinder）在生物醫(yī)用等領(lǐng)域具有應(yīng)用前景，但其長(zhǎng)度和直徑的精確調(diào)控仍是一大挑戰(zhàn)。近年來興起的結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝（CDSA）為柱狀膠束的長(zhǎng)度調(diào)控提供了有力手段，但其直徑控制依然困難重重，目前尚未見報(bào)道。

圖1. 結(jié)晶驅(qū)動(dòng)融合誘導(dǎo)粒子自組裝（CD-FIPA）實(shí)現(xiàn)棒狀膠束活性橫向生長(zhǎng)。

  近期，寧夏大學(xué)孫輝副教授與同濟(jì)大學(xué)杜建忠教授合作，首次提出了結(jié)晶驅(qū)動(dòng)融合誘導(dǎo)粒子自組裝（Crystallization-Driven Fusion-Induced Particle Assembly, CD-FIPA）的新方法，實(shí)現(xiàn)了棒狀膠束的活性橫向生長(zhǎng)，為其直徑調(diào)控提供了新方法（圖1）。研究團(tuán)隊(duì)以含偶氮苯基團(tuán)的兩親性均聚物作為構(gòu)筑單元，通過自組裝形成球形膠束。由于分子鏈的無規(guī)排列，膠束為無定形態(tài)。將膠束溶液加熱到聚合物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（T_g）以上（75 ℃），膠束的穩(wěn)定性受到破壞，聚集并融合成棒狀膠束。在此過程中，聚合物分子鏈重排，發(fā)生了非晶態(tài)-晶態(tài)的轉(zhuǎn)變過程。進(jìn)而以棒狀膠束作為“種子”，球形膠束作為構(gòu)筑單元，可以附著在棒狀膠束表面并與之融合，使棒狀膠束的橫向生長(zhǎng)。重復(fù)上述步驟，可實(shí)現(xiàn)棒狀膠束的活性橫向生長(zhǎng)。通過動(dòng)力學(xué)控制對(duì)棒狀膠束的形成過程、橫向生長(zhǎng)過程進(jìn)行了系統(tǒng)研究，并通過實(shí)驗(yàn)證實(shí)了聚合物結(jié)晶是CD-FIPA的驅(qū)動(dòng)力（圖2）。此外，利用數(shù)學(xué)計(jì)算預(yù)測(cè)了棒狀膠束活性生長(zhǎng)過程的直徑、體積與比表面積變化，而實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算高度吻合，表明添加的球形膠束全部與棒狀膠束融合。同時(shí)，理論計(jì)算也表明，球形膠束融合形成棒狀膠束以及棒狀膠束的活性生長(zhǎng)是體系能量降低的過程（圖3）。綜上，CD-FIPA為一維納米材料的橫向活性生長(zhǎng)提供了新思路。該工作以“Lateral growth of cylinders”為題發(fā)表于《Nat. Commun.》上（Nat. Commun. 2022, 13, 2170）。寧夏大學(xué)孫輝為論文第一兼通訊作者，同濟(jì)大學(xué)杜建忠教授為共同通訊作者。

圖2. 棒狀膠束活性橫向生長(zhǎng)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果高度吻合。

圖3. 通過理論計(jì)算結(jié)果表明，在棒狀膠束橫向生長(zhǎng)過程中體系的能量降低，處于熱力學(xué)更加穩(wěn)定的狀態(tài)。