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  日前，四川大學傅強教授和吳凱副研究員報道了一種基于聚合物分子結構和填料表面設計的新型軟物質熱界面材料。研究團隊通過力化學作用將液態金屬(LM)包裹在球形氧化鋁 (Al₂O₃)表面形成核殼結構的填料，并將其嵌入具有動態粘附性的彈性體（PUPDM）中制備了三元復合材料。巧妙的PUPDM分子設計使得材料與各種熱源/冷槽之間形成動態可逆的氫鍵相互作用，實現了零壓狀態下的低接觸熱阻和耐多次熱循環的長期穩定性。而液態金屬改性填料不僅可以作為導熱橋梁，同時有利于聚合物鏈段在室溫下的松弛，平衡了傳統功能復合材料中導熱性能與表面黏附可逆性的矛盾。這種在導熱界面材料上構筑動態可逆鍵的概念在新型熱管理材料和技術領域有廣闊的應用前景。相關工作發表在材料領域優秀期刊 Materials Horizons上。

圖1 具有可逆粘附能力的高導熱/電絕緣/柔性軟材料的分子設計和復合結構示意圖

  隨著現代電子設備朝著高度集成化和小型化發展，器件內部指數式增長的熱嚴重影響到電子設備的工作性能、可靠性和使用壽命。因此，導熱材料和先進的熱管理技術引起廣泛的關注。典型的熱界面材料已經被大量應用去促進電子設備內部的界面熱傳導，并且評價其熱管理效率的有兩個重要的指標：材料本身的熱導率和材料與接觸基板的接觸熱阻。近年來，大量的研究人員致力于開發高導熱的材料，然而隨著電子設備尺寸的日益減小，解決接觸熱阻的問題變得同樣重要。現有的一些降低接觸熱阻的方法有制備具備觸變性和順應性的材料或者施加外界應用壓力。這些方法的目的都是增加接觸界面的實際接觸面積去實現更好的界面幾何匹配。一些微納尺度界面熱傳導的研究也表明界面相互作用有助于提高界面熱導率，但在宏觀熱界面領域還缺乏系統的研究。更值得關注的是，由于熱界面材料與接觸基板的熱膨脹系數不匹配，因此在經歷長期熱循環后，界面幾何失配或者界面脫粘仍然會發生，阻礙著熱管理的長期穩定性。

圖2 復合材料的導熱和可逆粘附能力展示

  為了解決上述問題，本工作采用的策略主要分為三個步驟：

  １）制備出具有可逆黏附能力的柔性彈性基體，提高熱界面材料與基板的相互作用，并通過動態界面熱管理實現跨界面熱傳導的長期穩定性。

  ２）加工得到具有優異導熱性能并且不影響柔性基體動態鍵的可逆性和活動性的導熱填料。

  3）復合加工得到所需復合材料。

  基于獨特結構的LM/Al₂O₃二元核殼填料結構設計, 結合具有動態可逆粘附彈性基體的合成，該工作中得到的復合材料完美地平衡了導熱、柔性和粘附力的可逆性之間的矛盾。隨著LM/Al₂O₃二元填料的加入，聚合物復合材料表現出出色的熱導率（6.23 W·m^-1·K^-1)，允許材料內部的各向同性的熱傳導。同時，受益于二元填料的獨特結構，絕緣的Al₂O₃能有效地隔絕液態金屬之間的電滲透網絡，保證了復合材料的電絕緣性。此外，由于合成的PUPDM基體展現出超高的適用于多種基板的可逆粘附力（4.48 MPa, Al板，80℃），以及LM在基體和剛性填料的界面處為聚合物分子鏈鏈段的運動提供更多的自由度，有利于動態氫鍵的可逆解離與締合，因此所得到的PUPDM/LM/Al₂O₃復合材料同樣表現出出色的可逆黏附力（1.50 MPa, Al板，80℃），可以承擔起一個10.66 kg的水桶。

圖3 PUPDM/LM/Al₂O₃復合材料的界面熱管理展示。

  復合材料與基板之間出色的氫鍵結合作用實現了零壓狀態下的低接觸熱阻（18.28 mm² K W^-1）。此外，這種動態可逆的氫鍵作用保證接觸界面擁有良好的長期穩定性，即使復合材料與鋁板的熱膨脹系數不匹配，但是經過7500次熱循環，接觸熱阻仍然沒有明顯上升。這種在高導熱熱界面材料上構筑動態可逆的界面相互作用的概念在微電子冷卻技術、熱電裝置、大功率可穿戴設備等先進電子設備中具有廣闊的應用前景。

  相關成果以“A Thermal Conductive Interface Material with Tremendous and Reversible Surface Adhesion Promises Durable Cross-Interface Heat Conduction”發表在Materials Horizons（Mater. Horiz., 2022, DOI: 10.1039/D2MH00276K）上。通訊作者為四川大學的吳凱副研究員和傅強教授。四川大學的碩士研究生郭聰為本文的第一作者，李禹函, 徐建華, 張琴為文章共同作者。感謝國家自然科學基金青年基金項目（No. 52103091）、江蘇省自然科學基金青年基金(No. BK20200501）對本工作的經費支持！