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  “上帝創(chuàng)造了固體，惡魔創(chuàng)造了表面”。在反式鈣鈦礦電池器件中也不例外，相對(duì)于鈣鈦礦上界面而言，其下界面具有更多微米、納米級(jí)的孔洞。作為鈣鈦礦生長(zhǎng)的基底，聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺] (3Me-PTAA)這一明星空穴傳輸材料 (HTM)與鈣鈦礦前驅(qū)體溶液脾性不合，即由于極性溶劑和缺電子的陽(yáng)離子和富電子的PbI₃^-離子之間的靜電相互作用，使鈣鈦礦前驅(qū)體溶液具有強(qiáng)極性；由于非極性的三芳基基團(tuán)包裹著氮核，使3Me-PTAA表面呈現(xiàn)非極性。這種非極性表面阻礙了鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的均勻鋪展，產(chǎn)生了高缺陷態(tài)密度的埋底界面，增強(qiáng)了界面非輻射復(fù)合，從而降低電池性能。

  近日，福建物構(gòu)所先進(jìn)功能材料實(shí)驗(yàn)室高鵬研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新型的空穴傳輸材料——聚[雙(4-苯基)(2,4-二甲氧基苯基)胺] (2MeO-PTAA)。宛宛類卿，可2MeO-PTAA是有些高表面能在身上的。這是因?yàn)閮蓚�(gè)非對(duì)稱取代給電子的極性甲氧基基團(tuán)增強(qiáng)了2MeO-PTAA的色散分量，增加了表面極性，從而提高了其表面能。這種較高的表面能可以增加異相成核過(guò)程中鈣鈦礦晶核與聚合物空穴傳輸層之間的粘附力，2MeO-PTAA/鈣鈦礦界面接觸更加緊密 (SEM截面圖)，不僅促進(jìn)了空穴的抽取 (TRPL, EIS, TPC)，而且降低了載流子復(fù)合損失(TAS, TPV)。基于2MeO-PTAA的鈣鈦礦電池器件效率為20.23%，填充高達(dá)84.31%。其較低的理想因子意味著Shockley–Read–Hall陷阱復(fù)合也得到了抑制。

  此外，根據(jù)細(xì)致平衡模型擬合實(shí)際的J-V曲線進(jìn)一步分析了器件內(nèi)部的能量損耗機(jī)制。將能量損耗細(xì)分為串聯(lián)電阻損耗、并聯(lián)電阻損耗、體復(fù)合損耗和表面復(fù)合損耗。仿真結(jié)果表明，基于2MeO-PTAA的器件表面復(fù)合損耗和并聯(lián)電阻復(fù)合損耗比例大大降低，這得益于無(wú)孔洞高質(zhì)量的2MeO-PTAA/鈣鈦礦界面。本研究提供了一種更有效的改善鈣鈦礦前驅(qū)體溶液在聚合物HTM上浸潤(rùn)性的方法。

圖1 分子的物理性質(zhì)

圖2鈣鈦礦在兩種分子上的結(jié)晶過(guò)程

圖3 器件的光電轉(zhuǎn)化性能

圖4 器件高填充的分析

圖5器件內(nèi)部損耗機(jī)制的分析

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c23942

通訊作者介紹：

  高鵬，博士，博士生導(dǎo)師，研究員，海外高層次人才引進(jìn)計(jì)劃青年項(xiàng)目入選者。于2010年畢業(yè)于德國(guó)馬普高分子研究所并獲得化學(xué)博士學(xué)位。2011-2015年于洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院從事博士后工作，專注于近紅外吸收染料及雜化鈣鈦礦材料設(shè)計(jì)合成。博士和博士后期間在SCI期刊上發(fā)表原創(chuàng)性論文與綜述90多篇，受邀撰寫(xiě)書(shū)章節(jié)2部。其中部分研究成果以第一/通訊作者身份發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.、Chem. Sci.等高檔次雜志期刊上，多篇論文被選為期刊封面或熱點(diǎn)論文。截止目前根據(jù)google scholar統(tǒng)計(jì)，個(gè)人SCI H-index為58, 文章總引用近30000次。2017年1月籌建先進(jìn)功能材料實(shí)驗(yàn)室（LAFM），擔(dān)任研究員和課題組長(zhǎng)，專注于與稀土元素相結(jié)合的有機(jī)光電功能材料，開(kāi)發(fā)新型高效光伏及電（光）致發(fā)光材料。