圖1：傳統(tǒng)熱活化Still聚合與室溫Stille聚合反應(yīng)的對比
基于最優(yōu)催化反應(yīng)條件下，作者對親核、親電試劑底物進(jìn)行了廣泛的研究，成功合成了12個(gè)具有高分子量（11.3 kDa-77.8 kDa）、高產(chǎn)率和低分散度的共軛聚合物，表明了該方法具有良好的普適性。
圖2：使用室溫Stille聚合方法學(xué)合成的12個(gè)共軛聚合物
進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，高效的室溫偶聯(lián)不但可以提升交叉偶聯(lián)的產(chǎn)率，而且能夠顯著抑制親電或親核試劑自偶聯(lián)。因此，室溫方法得到的聚合物（P1a）與傳統(tǒng)高溫方法獲得的材料（P1b和P1c）相比，結(jié)構(gòu)分析表明P1a完全無結(jié)構(gòu)缺陷，而P1b和P1c含有親核或親電單體的均聚結(jié)構(gòu)缺陷。吸收光譜的理論研究顯示均聚結(jié)構(gòu)缺陷的存在會導(dǎo)致吸收光譜的偏移，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果也保持了高度一致。
圖3：缺陷研究
作者使用上述三個(gè)材料分別進(jìn)行了缺陷態(tài)密度及有機(jī)場效應(yīng)晶體管（OFET）的研究，發(fā)現(xiàn)室溫合成的材料表現(xiàn)出更低的缺陷態(tài)密度及更高的的空穴遷移率，優(yōu)于傳統(tǒng)熱活化制備的材料，進(jìn)一步支持了該方法的優(yōu)越性。
圖4：OFET器件制備與比較
因此，黃輝/史欽欽團(tuán)隊(duì)采用一類簡單高效的催化劑策略，開發(fā)了具有普適性的室溫催化聚合方法。采用該方法制備的交叉聚合物無均聚結(jié)構(gòu)缺陷，因而具有更高的器件性能。該方法的開發(fā)不僅為高性能共軛聚合物材料的制備提供了新方法，為開展共軛聚合物材料構(gòu)效關(guān)系的研究奠定了基礎(chǔ)，更為有機(jī)電子學(xué)發(fā)展提供了新的研究思路。
該項(xiàng)工作于發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. 上。同時(shí)，該論文被選為VIP（Very Important Paper），據(jù)悉僅有不到5%的論文能夠獲得如此積極的評價(jià)。文章的第一作者是中國科學(xué)院大學(xué)博士生馬博維，通訊作者為史欽欽副教授和黃輝教授。這項(xiàng)工作得到了國家自然科學(xué)基金、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院前沿重點(diǎn)基金和先導(dǎo)基金的資助。
論文信息：Defect-Free Alternating Conjugated Polymers Enabled by Room-Temperature Stille Polymerization
Bowei Ma, Qinqin Shi, Xiaoying Ma, Yawen Li, Hao Chen, Kaikai Wen, Ruihua Zhao, Fengjiao Zhang, Yuze Lin, Zhixiang Wang, Hui Huang
Angewandte Chemie International Edition
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115969
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