近年來，鈦基材料被廣泛地應用在化工、航空、海航運輸及生物醫(yī)療等領域。然而，細菌附著在鈦基材料表面會形成微生物腐蝕或有害細菌傳染等問題，嚴重危害著人類的健康和經濟發(fā)展。構筑負載各類抗菌劑的超疏水或超親水TiO2納米管陣列表面是被廣泛應用于鈦基材料表面實現(xiàn)其抗細菌黏附的有效策略之一，且基于TiO2的光敏性可在同一材料表面實現(xiàn)超疏水/超親水的智能切換，有以下科學問題需要進一步探究和揭示：1.太陽光照射下TiO2的量子產率極低情況下，如何提升其釋放活性氧(ROS)抗菌能力？2.可切換超疏/超親水智能表面的抗菌和抗細菌黏附性有何差異和關聯(lián)？
圖1：抗菌防黏附智能表面的制備
結果發(fā)現(xiàn)：
1. 如何提升太陽光照射下TiO2的量子產率，以提升其釋放ROS抗菌能力？
該研究團隊通過連續(xù)離子層吸附反應法和光還原法在TiO2納米管陣列表面引入光催化性質優(yōu)異且穩(wěn)定的Ag/AgCl NPs復合納米粒子，構筑了Ag/AgCl/TiO2復合表面。理論上，在太陽光照射下Ag NPs發(fā)生局域等離子共振現(xiàn)象(SPR)，對太陽光產生強烈的吸收從而被激發(fā)產生光電子-空穴對，Ag/AgCl/TiO2的復合結構能高效抑制電子-空穴對的復合，進而促進ROS的釋放。抗菌實驗與ESR測試結果顯示(圖2)，與常規(guī)只負載Ag NPs的方式相比，負載Ag/AgCl NPs后復合表面在太陽光照射下釋放ROS的效率更高，比Ag NPs展現(xiàn)出更顯著的增效作用，且僅負載3.66 μg cm-2的Ag/AgCl NPs就可以使復合材料對金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的抗菌率分別達到98.65%和99.15%以上，Ag/AgCl NPs負載后能顯著增強復合材料表面在太陽光照下釋放ROS的抗菌效率。
圖2：TNTs/Ti@Ag(10)@FAS和TNTs/Ti@Ag/AgCl(10)@FAS材料表面的抗菌性
2. 可切換超疏/超親水智能表面的抗菌和抗細菌黏附性有何差異和關聯(lián)？
利用TiO2光致親水特性，構建出了通過紫外光照/暗儲能實現(xiàn)超疏水/超親水可逆轉變的智能材料表面；研究發(fā)現(xiàn)：超疏水轉變至親水TNTs/Ti@Ag/AgCl(1)@FAS材料表面對大腸桿菌的抗菌率由82.9%上升至94.6%，對金黃色葡萄球菌的抗菌率由78.9%上升至88.4%。通過分子動力學模擬，研究了Ag+在疏/親水表面釋放的過程及差異，揭示了氟硅烷分子對水分子的排斥效應以及羥基基團的親水作用是造成Ag+在疏/親水表面釋放差異的內在原因(圖3)。研究還發(fā)現(xiàn)，超疏狀態(tài)下，復合表面展現(xiàn)出出色的疏水/疏油性和低表面黏附力，使細菌難以黏附在表面，并且表面形成的空氣層能夠阻隔細菌，在主動殺菌機制的協(xié)同作用下對大腸桿菌和金葡的抗細菌黏附率達到99.47%和98.50%。超親水狀態(tài)下，親水表面形成的水化層能起到阻隔細菌的作用，在主動殺菌機制的協(xié)同作用下，對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗細菌黏附率也分別達到97.86%和90.42%。總而言之，超疏狀態(tài)智能表面展現(xiàn)出更出色的抗細菌黏附性能；超親水狀智能表面展現(xiàn)出更出色的抗菌性能。
圖3：表面潤濕性對Ag+釋放的影響
本文的作者單位為廣州大學化學化工學院，第一作者為廣州大學化學化工學院桂黎爽碩士研究生，通訊作者為導師林璟副教授和劉自力教授，其團隊成員左建良博士、王琪瑩副教授及本科生劉俊江、江文峰、封天雨、李樹立、王思桃等為該成果做出了積極的貢獻，并得到了國家自然科學基金面上(22078077)項目等項目的大力支持；
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134103
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