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  近年來，石墨烯基氣凝膠因其輕質(zhì)、高效的吸波性能而備受關(guān)注。石墨烯氣凝膠的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可以作為骨架結(jié)構(gòu)負(fù)載其他介電/磁損耗介質(zhì)，以進(jìn)一步提高微波吸收性能。然而，石墨烯基氣凝膠相關(guān)的結(jié)構(gòu)控制技術(shù)仍然相對缺乏，特別是對于氣凝膠宏觀形狀和微觀結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，不利于進(jìn)一步優(yōu)化石墨烯基氣凝膠的電磁波吸收性能。此外，石墨烯基氣凝膠還存在吸收頻帶單一、帶寬窄等問題。因此，設(shè)計(jì)基于石墨烯新型氣凝膠結(jié)構(gòu)，探究新的電磁波損耗機(jī)制以實(shí)現(xiàn)寬頻高效微波吸收性能是研究的熱點(diǎn)和挑戰(zhàn)。通過氣凝膠形狀和結(jié)構(gòu)的創(chuàng)新設(shè)計(jì)，引入更有效的電磁損耗和協(xié)同增強(qiáng)是實(shí)現(xiàn)寬帶高效電磁波吸收的有效途徑。

  西南交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院孟凡彬“電磁功能材料”團(tuán)隊(duì)近年來致力于電紡制備具有輕質(zhì)寬頻高效吸波功能的石墨烯基氣凝膠微球研究（Nano Research, 2018, 11, 2847; Nano Research, 2020, 13, 477; Chemical Engineering Journal, 2020, 391, 123512；Chemical Engineering Journal, 2022, 427, 131746；材料工程，2021, 49 (11): 14-29.）。通過調(diào)控電紡過程中紡絲針頭結(jié)構(gòu)和電紡參數(shù)，實(shí)現(xiàn)對微球內(nèi)部結(jié)構(gòu)和組分的可控制備，并根據(jù)對石墨烯基氣凝膠微球的結(jié)構(gòu)/組分/形態(tài)的電磁仿真優(yōu)化，實(shí)現(xiàn)石墨烯基氣凝膠微球?qū)﹄姶挪ǖ母咝掝l吸收，并揭示多殼層氣凝膠微球?qū)﹄姶挪ǖ亩嘀C振協(xié)同響應(yīng)和損耗機(jī)理。

  在前期研究基礎(chǔ)上，孟凡彬團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出利用同軸靜電紡絲結(jié)合冷凍干燥和熱還原技術(shù)制備了具有核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的石墨烯基氣凝膠微球（圖1）。制備得到的氣凝膠微球具有獨(dú)特的微觀多孔結(jié)構(gòu)，外殼層表現(xiàn)出三維有序多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，內(nèi)核層呈現(xiàn)含有小孔結(jié)構(gòu)的無序多孔碳形貌（圖2）。不同殼層微觀結(jié)構(gòu)之間形成了清晰的異質(zhì)界面，增加了材料的強(qiáng)界面極化效應(yīng)。

圖1 核殼石墨烯基氣凝膠微球的制備流程圖

圖2 核殼石墨烯基氣凝膠微球微觀形貌表征

  當(dāng)核殼結(jié)構(gòu)被引入氣凝膠微球時(shí)，材料可以通過次序損耗、多級異質(zhì)結(jié)構(gòu)協(xié)同和多諧振耦合提高電磁波的衰減性能。此外，核殼雙層石墨烯的三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)被部分破壞，可使阻抗匹配性能進(jìn)一步提高。當(dāng)在填料比僅為5.0 wt%條件，厚度為2.5 mm時(shí)，核殼氣凝膠微球的最小反射損耗達(dá)到?61.0 dB (頻率為13.8 GHz)，有效吸收帶寬達(dá)6.88 GHz。此外，通過調(diào)節(jié)氣凝膠微球的核殼比，其相應(yīng)的有效吸收帶寬進(jìn)一步拓寬至7.52 GHz（圖3）。

圖3 核殼石墨烯基氣凝膠微球吸波劑的吸波性能

  研究發(fā)現(xiàn)，對比實(shí)心石墨烯氣凝膠微球和生物質(zhì)碳微球，核殼結(jié)構(gòu)的引入成功降低了氣凝膠微球的介電常數(shù)虛部，有效地調(diào)節(jié)了導(dǎo)電性和阻抗匹配之間的平衡。核層和殼層對電磁波具有不同的反射和散射響應(yīng)，使電磁波實(shí)現(xiàn)連續(xù)次序吸收和多級耦合（圖4）。在核心層引入生物質(zhì)衍生碳后，帶來了新的異質(zhì)界面和多反射通道，降低了微球的導(dǎo)電性，特別是增加了氣凝膠微球中的諧振腔，從而提高了氣凝膠微球的阻抗匹配性能。在此基礎(chǔ)上，通過調(diào)節(jié)核殼石墨烯基氣凝膠微球的核層厚度，有效地拓寬了氣凝膠微球的吸收帶寬。電磁模擬進(jìn)一步表明，包括電磁波次序衰減和諧振腔損耗在內(nèi)的核殼雙層耦合可以實(shí)現(xiàn)寬頻高效電磁波吸收性能（圖5）。

圖4 核殼石墨烯基氣凝膠微球的機(jī)理示意圖

圖5 核殼石墨烯基氣凝膠微球的電磁仿真分析

  本工作以“Core-shell heterogeneous graphene-based aerogel microspheres for high-performance broadband microwave absorption via resonance loss and sequential attenuation” 為題發(fā)表于Chemical Engineering Journal。共同第一作者為西南交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院2020級碩士研究生支丹丹和2019級碩士研究生李天，通訊作者為西南交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院孟凡彬副教授。本研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（No.51903213和No. 5217130190）、中央引導(dǎo)地方科技發(fā)展資金（No. 2021Szvup124）、中央高校基礎(chǔ)研究經(jīng)費(fèi)（No. 2682021GF004）及國防項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助與支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134496

  作者介紹：

  支丹丹，西南交通大學(xué)2020級碩士研究生，導(dǎo)師為孟凡彬副教授，主要從事多殼層石墨烯氣凝膠微球吸波材料的研究，以第一/共同第一作者在Chem.Eng.J., Green. Chem., Compos. B. Eng.期刊發(fā)表論文3篇。曾獲國家獎學(xué)金，西南交大一等獎學(xué)金，三好學(xué)生等榮譽(yù)。

  李天，西南交通大學(xué)材料學(xué)院2019級碩士研究生，主要從事先進(jìn)寬頻吸波材料的研究，累計(jì)發(fā)表SCI一區(qū)論文10篇，以第一/共同第一作者在Nano Res.，Chem. Eng. J.，Green Chem.等期刊發(fā)表論文5篇。曾獲國家獎學(xué)金，西南交大一等獎學(xué)金，優(yōu)秀研究生標(biāo)兵及優(yōu)秀學(xué)生干部等榮譽(yù)。

  孟凡彬，西南交通大學(xué)材料學(xué)院副教授，高分子系主任兼黨支部書記，西南交通大學(xué)“雛鷹學(xué)者”。主要從事先進(jìn)電磁防護(hù)材料設(shè)計(jì)、制備及應(yīng)用和相關(guān)電磁學(xué)機(jī)理方面的研究；以第一/通訊作者在Adv. Sci.，Chem. Eng. J.，Green Chem.，Carbon等期刊發(fā)表SCI論文46篇（引用 2813次，H指數(shù)30）；主持國家自然科學(xué)基金、軍委科技委、裝備發(fā)展部等縱橫向項(xiàng)目20余項(xiàng)。