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  日前，四川大學(xué)吳凱副研究員和南京理工大學(xué)傅佳駿教授聯(lián)合報道了一種基于精細填料和聚合物結(jié)構(gòu)設(shè)計的導(dǎo)熱自修復(fù)軟材料。研究團隊巧妙地設(shè)計了基于氮化硼納米片(BNNS)和液態(tài)金屬(LM)的雜化功能填料，并將其嵌入具有自修復(fù)功能的聚（脲-氨基甲酸酯）彈性體（PUUE）中，平衡了傳統(tǒng)功能復(fù)合材料中導(dǎo)熱性能、機械柔軟以及自修復(fù)性能之間的矛盾。這種先進的導(dǎo)熱復(fù)合材料在熱界面材料、電子封裝材料和柔性電子產(chǎn)品中有廣闊的應(yīng)用前景。相關(guān)工作發(fā)表在RSC材料旗艦期刊 Materials Horizons上。

圖1 具有優(yōu)異機械性能的高導(dǎo)熱\自修復(fù)\柔性軟物質(zhì)材料的結(jié)構(gòu)示意圖

  柔性電子產(chǎn)品在下一代消費電子市場中占據(jù)重要的地位，相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展有望在下一次工業(yè)革命中發(fā)揮關(guān)鍵作用。未來柔性電子設(shè)備朝著高功率密度、小型化和多功能集成的方向發(fā)展，有效耗散運行過程中產(chǎn)生的熱量對于避免電子元件的永久性損壞、提高可靠性和延長使用壽命具有重要意義。理想柔性散熱材料應(yīng)同時滿足以下四個標(biāo)準(zhǔn)：(1)具有合適的機械性能：柔軟而堅韌，可變形且可恢復(fù)；(2)在正常狀態(tài)和變形狀態(tài)下均具有高導(dǎo)熱性；(3)具有穩(wěn)定的電絕緣性能；(4)具有高效的室溫自愈能力，可恢復(fù)受損區(qū)域的機械損傷、導(dǎo)熱及絕緣功能。然而，對于絕緣材料，受限于其中基于聲子傳遞的導(dǎo)熱機制，柔性(低模量)和導(dǎo)熱性能通常難以同時實現(xiàn)；高比例剛性填料阻礙聚合物鏈運動，損害材料室溫下自愈能力與回復(fù)能力，難以平衡自修復(fù)和高填料比間的矛盾。柔性材料的壽命是另一個在復(fù)雜的實際應(yīng)用中面臨的挑戰(zhàn)，柔性熱管理材料的壽命取決于重復(fù)操作的耐受性，以及對環(huán)境損害的抵抗力，例如磨損、撕裂或意外劃傷等。意外的損傷將導(dǎo)致局部熱阻突然增加，并影響柔性電子的性能，賦予熱管理材料高效的自修復(fù)特性將有望進一步提升其使用壽命及性能穩(wěn)定性。

圖2. 自修復(fù)彈性基體PUUE及二元導(dǎo)熱填料BNNS-LM的設(shè)計與加工

  為了解決上述問題，本工作采用的策略主要分為三個步驟：(1)制備出具有自修復(fù)特性和優(yōu)異機械性能的柔性彈性基體；(2)加工得到具有優(yōu)異導(dǎo)熱性能并且和柔性基底具有理想界面作用的導(dǎo)熱填料；(3)復(fù)合加工得到所需復(fù)合材料。首先研究者們通過多級氫鍵交聯(lián)得策略合成了具有高拉伸性的自愈性能的PUUE彈性體。如圖2所示，彈性體表現(xiàn)出極端拉伸性（超過40倍拉伸），并在沒有任何外部刺激下表現(xiàn)出快速自愈能力(25 °C, RH=55%)。

  另一方面，傳統(tǒng)的絕緣導(dǎo)熱填料通常具有較高的模量，引入柔性聚合物基體中通常會導(dǎo)致其喪失柔軟的特性；硬質(zhì)填料會限制分子鏈的運動，進而會降低材料的自修復(fù)效率。針對這些問題，在本文中作者報道了一種新的填料設(shè)計思路，選用氮化硼納米片(BNNS)和液態(tài)金屬(LM)作為導(dǎo)熱填料，在機械剪切的作用下，液態(tài)金屬以微納米尺寸的液滴形式牢固地錨定在BNNS 表面。其中，具有高導(dǎo)熱的BNNS作為傳熱的主要載體有利于促進熱量在復(fù)合材料內(nèi)部的耗散；界面修飾的LM液滴作為導(dǎo)熱填料和聚合物基體之間緩沖層，其具有良好的形變能力能有效過渡聚合物和填料之間的應(yīng)力傳遞，并能維持聚合物分子鏈良好的運動能力，從而能有效克服復(fù)合材料中應(yīng)力集中和硬化的問題，同時維持良好的自修復(fù)效率。

圖3 PUUE/BNNS-LM復(fù)合材料的機械、導(dǎo)熱及自修復(fù)性能展示。

  基于獨特結(jié)構(gòu)的BNNS-LM 二元填料結(jié)構(gòu)設(shè)計, 結(jié)合具有高機械性能的自修復(fù)彈性基體的合成，該工作中得到的復(fù)合材料完美地平衡了導(dǎo)熱、柔性和自修復(fù)效率之間的矛盾。隨著 BNNS-LM 二元填料的加入，聚合物復(fù)合材料表現(xiàn)出許多預(yù)期的機械性能，例如低模量(2.97 MPa)、優(yōu)異的韌性(99.9 MJ·m^-3,)、缺口不敏感性和形變后自恢復(fù)性等特點。同時，所獲得的復(fù)合材料表現(xiàn)出出色面內(nèi)熱導(dǎo)率(26.6 W·m^-1·K^-1)。在形變下(ε～300%)，基體中二元填料界面的LM液滴趨向于橋接相鄰的導(dǎo)熱填料，同時硬質(zhì)的BNNS趨向于面內(nèi)取向，上述兩種作用將協(xié)同進一步材料面內(nèi)熱導(dǎo)率提升至~40 W·m^-1·K^-1。除此以外，復(fù)合材料仍然維持優(yōu)異的自修復(fù)效率(η＝100%)，使得其可以在室溫下自主恢復(fù)其損傷區(qū)域的機械性能和導(dǎo)熱功能，幫助其抵御事故。此外，受益于二元填料的獨特結(jié)構(gòu)， 絕緣的BNNS能有效地隔絕液態(tài)金屬之前的電滲透，保證了復(fù)合材料的電絕緣性。考慮到其多功能特性的組合，這種先進的導(dǎo)熱復(fù)合材料在熱界面材料、電子封裝或柔性電子產(chǎn)品中具有廣闊的應(yīng)用前景。

  相關(guān)成果以“Highly Thermoconductive Yet Ultraflexible Polymer  Composite with Superior Mechanical Properties and Autonomous Self-Healing Functionality via Binary Fillers Strategy”發(fā)表在Materials Horizons（Mater. Horizon, 2021, DOI: 10.1039/d1mh01746b）上。通訊作者為南京理工大學(xué)的傅佳駿教授和四川大學(xué)的吳凱副研究員。南京理工大學(xué)的博士研究生王東和四川大學(xué)的碩士畢業(yè)生劉丁堯為本文的共同第一作者。感謝國家自然科學(xué)基金（No. 52103091, No. 52072177, No. 51672133, U1737105, No. 51573102, and No. 51421061）、江蘇省自然科學(xué)基金(No. BK20200501）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金（No. 30918012201、No. 30919011405、No. 30920021121）對本工作的支持！

  原文連接：https://doi.org/10.1039/D1MH01746B