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  隨著人類進(jìn)步，化工產(chǎn)品應(yīng)用量巨大，這導(dǎo)致工業(yè)污水成分復(fù)雜，尤其是有機(jī)污水中有機(jī)物被微生物分解時(shí)消耗水中的氧，影響水生生物生命，水中溶解氧耗盡后，有機(jī)物進(jìn)行厭氧分解，產(chǎn)生硫化氫、硫醇等難聞氣體，使水質(zhì)進(jìn)一步惡化。芳香類化合物是一種重要的化工原料，廣泛存在于石油化工、醫(yī)藥、染料、個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品中。由于芳香類化合物的分子結(jié)構(gòu)中含有苯環(huán)，自然條件下難以降解，加之其良好的水溶性，會(huì)通過生物富集危害人體健康，是一種典型的有機(jī)污染物。超濾膜技術(shù)廣泛應(yīng)用于水處理領(lǐng)域，是一種環(huán)境友好的水處理技術(shù)，可以有效去除水中的大分子有機(jī)污染物。但由于芳香類化合物分子小，使用普通超濾膜難以將其去除。因此，將超濾膜與吸附技術(shù)相結(jié)合，在不影響大分子污染物分離性能基礎(chǔ)上，同步去除水中小分子芳香類化合物，有望成為復(fù)雜有機(jī)廢水處理技術(shù)極大的技術(shù)革新。

  近日，天津工業(yè)大學(xué)李娜娜教授課題組報(bào)道了一種能同時(shí)快速去除水中芳香類化合物和蛋白大分子的超濾膜制備方法。研究人員基于傳統(tǒng)非溶劑誘導(dǎo)相分離PVDF成膜機(jī)理，在凝固浴中引入多羥基水溶性PVA大分子，實(shí)現(xiàn)了PVA在膜表面與膜孔表面穩(wěn)定均勻分布。以此為基膜，通過化學(xué)接枝將羥丙基-β-環(huán)糊精引入膜/水有效接觸面，制備了具有超分子識(shí)別能力的聚偏氟乙烯/聚乙烯醇(SPVDF/PVA)超濾膜。相關(guān)工作在國際知名期刊Chemical Engineering Journal和Journal of Environmental Chemical Engineering上發(fā)表文章 Supramolecular recognition PVDF/PVA ultrafiltration membrane for rapid removing aromatic compounds from water (IF=13.273) 和Preparation of hydrophilic polyvinylidene fluoride/polyvinyl alcohol ultrafiltration membrane via polymer/non-solvent co-induced phase separation method towards enhance anti-fouling performance (IF=5.909)。論文第一作者為博士研究生魯清晨，通訊作者為李娜娜教授。在這項(xiàng)研究中，利用傳統(tǒng)制膜方法的優(yōu)化升級(jí)，為膜孔調(diào)控與膜改性提供了一種新途徑，該超濾膜在化工與水處理領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

  首先，以PVA水溶液作為凝固浴，將制備的PVDF液膜浸入凝固浴中，通過非溶劑/溶劑雙擴(kuò)散在膜表面與膜孔表面引入活性基團(tuán)（圖1），為惰性PVDF化學(xué)改性提供了前期基礎(chǔ)。同時(shí)，膜表面生成水化層，可有效減少有機(jī)污染物在膜表面沉積和吸附，顯著提高PVDF超濾膜抗污染性能（圖2）。

圖1 季氨化PVA在PVDF/PVA超濾膜中的分布情況

圖2 PVDF/PVA超濾膜抗污染性能. 以1 g/L BSA溶液為喂入液: (a) 通量變化, (b) 截留率變化, (c) 可逆污染率, 不可逆污染率, 總污染率和通量恢復(fù)率. 以500 mg/L腐植酸溶液為喂入液: (d) 通量變化, (e) 截留率變化, (f) 可逆污染率, 不可逆污染率, 總污染率和通量恢復(fù)率. (g) 0 wt%, 5 wt%和10 wt% PVA水溶液制備的PVDF/PVA超濾膜過濾腐植酸溶液4 h和8 h的污染情況和清洗后效果. (h) 過濾腐植酸示意圖.

  隨后，通過化學(xué)接枝，將羥丙基-β-環(huán)糊精修飾在PVDF/PVA超濾膜與水的有效接觸面上，獲得SPVDF/PVA超濾膜，賦予超濾膜出色的超分子識(shí)別功能。SPVDF/PVA超濾膜對牛血清白蛋白(BSA)和芳香類化合物混合溶液表現(xiàn)出分級(jí)過濾，通過膜孔結(jié)構(gòu)篩分作用去除牛血清蛋白溶液，通過環(huán)糊精腔體包覆作用去除芳香類化合物。過濾條件下，SPVDF/PVA超濾膜對酚酞和α-萘胺去除率分別為100%和90%，對牛血清蛋白溶液截留率達(dá)到90%以上（圖3）。作者通過密度泛函理論研究了去除芳香類化合物機(jī)理，發(fā)現(xiàn)膜對芳香族化合物去除效果主要受羥丙基-β-環(huán)糊精空腔和芳香類化合物尺寸匹配程度影響，與分子電荷分布也存在一定關(guān)聯(lián)性（圖4）。

圖3 SPVDF/PVA超濾膜吸附與分離性能. 喂入液: (a) 10 mg/L酚酞+1 g/L BSA溶液; (b) 20 mg/L α-萘胺+1 g/L BSA溶液; (c) 10 mg/L酚酞+α-萘胺+苯酚溶液; (d) 20 mg/L酚酞+α-萘胺+苯酚溶液; (e) 20 mg/L酚酞+α-萘胺+苯酚+雙酚A+β-萘酚溶液; (f) 20 mg/L酚酞+α-萘胺+苯酚+雙酚A+β-萘酚+1 g/L BSA溶液.

圖4 苯酚（a），α-萘胺（b），酚酞（c）和羥丙基-β-環(huán)糊精（d）分子尺寸

  原文鏈接

  1.https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721044648

  2.https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2213343721014081