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  得益于鈣鈦礦太陽電池其獨特的光物理特性、低能耗的制造工藝、柔性設備的兼容性以及針對不同應用場景的開發(fā)，使得其商業(yè)化潛力日益突出。在近十幾年以來，隨著科研工作者們的大力投入，不斷推動并刷新記錄效率，其單節(jié)認證效率已經(jīng)達到25.5%，滿足商業(yè)化使用的標準。然而，長期穩(wěn)定性和大面積加工技術仍是鈣鈦礦太陽電池商業(yè)化應用的嚴峻挑戰(zhàn)，尤其是將結(jié)晶質(zhì)量與器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化轉(zhuǎn)移到柔性大面積印刷上來。因此，如果想推動柔性鈣鈦礦太陽能電池走向商業(yè)化的道路，就必須解決這兩個方面的科學問題。

  陳義旺教授研究團隊在這一方面開展了系列工作，通過探究界面層合成工藝，提出界面粘結(jié)策略，消除界面缺陷等方法提高柔性鈣鈦礦器件的大面積加工的可操作性(Sci. China Chem. 2021, 64, 834–843, Nat. Commun.2020, 11, 3016, J. Mater. Chem. A, 2021,9, 5759-5768)。利用“聚合物支架”和“尺寸效應”調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶動力學，提出“水泥晶界”策略來修補缺陷敏感的晶界區(qū)域，以及借助自愈合聚氨酯來修復受損的柔性鈣鈦礦器件等方法實現(xiàn)柔性光伏器件性能的有效提升(Adv. Mater. 2020, 32, 2000617, Angew. Chemie Int. Ed. 2021, 60, 14693-14700, Sci. Bull. 2021, 66, 527-535, Angew. Chemie Int. Ed. 2020, 59,16602-16608)。

  受益于黃維院士團隊近些年在離子液體應用于鈣鈦礦光伏器件的啟發(fā)(Chem2019, 5, 995-1006, Angew. Chemie Int. Ed. 2020, 59, 13354-13361, Science 2021, 371, 1359–1364)，鈣鈦礦前驅(qū)體溶液到薄膜之間的轉(zhuǎn)變過程將會嚴重影響鈣鈦礦結(jié)晶質(zhì)量以及后續(xù)的光伏器件性能。尤其是對于大面積印刷過程中極易出現(xiàn)的微米級缺陷，主要包括針孔以及晶界裂紋的現(xiàn)象，需要著重從結(jié)晶動力學方面進行考量。此外，高質(zhì)量的鈣鈦礦晶體表面處仍存在著高活性的懸掛鍵，這種納米級缺陷對于鈣鈦礦器件的長期穩(wěn)定性帶來了諸多弊端。為了解決這些問題，研究團隊提出了多尺度的缺陷策略來實現(xiàn)大面積柔性鈣鈦礦的加工制備。研究發(fā)現(xiàn)，當醋酸甲胺（MAAc）作為墨水輔助劑（IAS）引入到前驅(qū)體溶液中，可以有效調(diào)控鈣鈦礦膠體粒子的聚集行為。此外，通過預先沉積4-氯苯磺酸（Cl-BSA）于電極表面，來實現(xiàn)更穩(wěn)定的鈣鈦礦界面，最終使得大面積柔性鈣鈦礦器件的性能和穩(wěn)定性得到優(yōu)化。

圖1 半月板印刷以及多尺度缺陷鈍化的機理示意圖。

  團隊利用通過原位光學顯微鏡觀測，發(fā)現(xiàn)存在于參考樣品中較大尺寸的膠體粒子消失，這種被抑制的膠體粒子聚集行為可以有效地提高前驅(qū)體溶液的過飽和濃度閾值，繼而實現(xiàn)了多位點的同時成核以及更均勻的結(jié)晶質(zhì)量。通過隨機點位的紫外吸收測試驗證了這一觀點。此外，通過密度函數(shù)理論的模擬計算和缺陷態(tài)密度測試，確認了界面處的缺陷得到有效地鈍化，形成了更穩(wěn)定的鈣鈦礦的界面。最終，基于1.01 cm²的刮涂器件得到了18.12%的光電轉(zhuǎn)換效率和提高的空氣氣氛穩(wěn)定性。研究團隊相信，這種多尺度缺陷修復策略為大面積柔性鈣鈦礦太陽能電池提供了均質(zhì)性和穩(wěn)定性的集成設計理念。

  本論文發(fā)表于Advanced Functional Materials上，題為“A Highly Tolerant Printing for Scalable and Flexible Perovskite Solar Cells”。本文通訊作者為南昌大學陳義旺教授以及胡婷博士，合作者為暨南大學李風煜教授。第一作者為南昌大學博士研究生邢直，共同第一作者為暨南大學林素俞和南昌大學孟祥川博士。

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202107726