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  在可穿戴醫(yī)療和人工智能的大背景下，能夠精確感知人體各種信號并及時提供反饋的表皮電子在人們的日常健康監(jiān)測、運動訓練、藥物輸送和假肢控制等領域越來越重要。表皮電生理信號，如肌電（EMG）、心電（EEG）、眼電（EOG）和腦電（EEG）等是反映人體健康狀況的重要生理指標。然而，運動狀態(tài)采集高信噪比的電生理信號仍是一大挑戰(zhàn)。其原因是：1）電生理信號非常微弱（比如腦電信號核心頻率為0-50 Hz，幅值 < 200 μV）；2）人在運動狀態(tài)下，皮膚表面形貌變化和汗液分泌等，導致電極電位波動產(chǎn)生運動偽影。運動偽影的干擾使得表面電生理信號所含信息嚴重受損甚至完全掩蓋。因此，能夠實現(xiàn)長時間、高質量、全天候的電生理信號采集監(jiān)測是可穿戴表皮電子的關鍵之一。目前商用電生理電極為Ag/AgCl凝膠電極，凝膠能夠幫助電極在人體靜止狀態(tài)下與皮膚很好地接觸，從而降低電極/皮膚界面的接觸阻抗，但是當人體運動時，很容易在皮膚表面發(fā)生相對位移，帶來運動偽影。同時，凝膠的流動性制約了陣列多點的肌群測試，長期使用可能引發(fā)皮膚過敏，凝膠干燥使信號不穩(wěn)定等。

  針對這一問題，北京師范大學劉楠教授團隊設計制備了一種透明、導電、超薄無凝膠干電極（約100 nm厚），可以長時間、動態(tài)化地與皮膚形成無感的共形貼附，實現(xiàn)穩(wěn)定的電極/皮膚電化學界面，用于低運動偽影和長時間的電生理信號采集監(jiān)測。該電極是基于CVD生長的大面積石墨烯薄膜（~ 1nm厚）和聚（3,4-乙撐二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸（PEDOT:PSS）協(xié)同相互作用而形成的超薄、超透明、超導電薄膜（命名為PTG）。由于PEDOT:PSS和石墨烯之間的π-π相互作用，使得PEDOT共軛鏈高度有序排列，并且實現(xiàn)PEDOT和石墨烯之間有效電荷轉移。這種協(xié)同相互作用，使得PTG電極具有超薄特性，并表現(xiàn)出極低的面電阻（24Ω/sq），極高的電導率（4142 S/cm），高透明度和拉伸應變下的電學穩(wěn)定性。這些特性使得該電極非常適合運動狀態(tài)下的電生理信號檢測，降低運動偽影，實現(xiàn)長時間監(jiān)測和人機交互。

圖1 基于石墨烯和PEDOT:PSS透明超薄電極的制備

  PTG電極的制備以銅箔上CVD生長的大面積石墨烯薄膜為基礎材料，將其轉移過程使用的高分子載體更換為PEDOT:PSS。純的PEDOT:PSS由于與石墨烯/Cu箔不浸潤，而不能形成一層連續(xù)的薄膜，故在其中添加了表面活性劑十二烷基磺酸鈉（SDS）。同時為了降低薄膜的楊氏模量，增強其抗拉伸應變的能力，添加了雙三氟甲烷磺酰亞胺鋰（BSL）。在刻蝕劑中去除銅箔后，獲得超薄透明的PTG電極。

圖2 石墨烯和PEDOT:PSS之間的協(xié)同導電增強作用

  PTG電極中石墨烯和PEDOT:PSS之間存在著協(xié)同相互作用。具體體現(xiàn)在，石墨烯對PEDOT:PSS的結構誘導作用，和PEDOT:PSS對石墨烯的電荷摻雜。本工作對這一協(xié)同相互作用進行了詳細的表征，包括廣角X射線衍射（GIWAXS）、原子力形貌、拉曼光譜、紫外光譜、電子自旋共振光譜等。基于這些表征結果，證明了由于石墨烯與PEDOT:PSS之間π-π相互作用，PEDOT共軛鏈高度有序排列，同時PEDOT和石墨烯之間存在電荷轉移。石墨烯和PEDOT:PSS之間的協(xié)同增強作用極大提升了PTG電極的導電性，是目前報道最導電的PEDOT:PSS薄膜之一。廣角X射線衍射得到了美國南密西西比大學Xiaodan Gu教授和Song Zhang博士的大力幫助。

圖3 (a, b) PTG電極的超薄貼膚特性；(c) 離子液軟化后的PTG電極表面力學性質; (d) PTG電極/皮膚界面阻抗；(e-h) PTG電極用于眼電、心電、肌電信號采集及它們運動偽影的比較；(i, j) 不同力度下肌電信號采集；(k) 多通道肌電信號采集及利用手勢控制機械手的運動

  PTG電極的超薄、超導電特性和較低的楊氏模量使得該電極可以緊密貼附于皮膚表面，具有較低的電極/皮膚界面阻抗，因此可以精確采集皮膚表面電生理信號，例如表面肌電信號、心電信號、眼電信號等，尤其可以減少運動偽影的干擾。通過提取不同手勢的表面肌電信號，將該多通道信號轉化為電信號，用作機械手的控制，實現(xiàn)人機交互。表面力學性質的表征得到了北京化工大學軟物質科學與工程中心何程智副教授的幫助，人機交互部分感謝北京石墨烯研究院的大力支持。

圖4 (a-f) PTG電極在面部肌電、面癱治療和基于面部表情的人機交互中的潛在應用；(g) PTG電極長時間監(jiān)測腦電信號

  PTG電極能夠在運動狀態(tài)下獲得低運動偽影的電生理信號采集，一個重要應用實例為面部肌電的實時檢測。人體面部起伏較大常伴隨褶皺、汗液分泌等，并且豐富的面部表情、說話咀嚼等動作使得面部長期處于運動狀態(tài)，因此面部肌電信號采集極具挑戰(zhàn)。PTG電極相較于商用電極能夠穩(wěn)定采集面部肌電信號，有效避免運動偽影和電極脫落。同時 PTG電極的超薄透明特性，使其可以同時觀測皮下血流狀態(tài)和采集肌電信號，在面癱治療中有潛在應用。也可以用面部表情控制機械手的運動，實現(xiàn)人機交互。在電生理信號中，腦電信號（EEG）強度弱、頻率范圍低，常常淹沒在肌電、眼電及環(huán)境噪音中難以區(qū)分。將PTG電極貼附在被試者額葉，監(jiān)測其不同狀態(tài)下腦部活動達12小時，可以提取出被試者的腦電信號，清晰區(qū)分其在睡眠狀態(tài)、運動狀態(tài)以及運動后平靜狀態(tài)下的alpha（8-13 Hz）和beta（13-30 Hz）腦電波。皮下血流監(jiān)測和面癱應用得到了深圳中醫(yī)院、深圳先進技術研究院崔晗博士、劉志遠研究員的幫助，腦電信號分析得到了北京師范大學認知神經(jīng)與腦科學國家重點實驗室翟昱和盧春明教授的大力支持。

  相關工作以題為“Ultra-conformal skin electrodes with synergistically enhanced conductivity for long-time and low-motion artifact epidermal electrophysiology”發(fā)表在《Nature Communications》上。文章第一作者為北京師范大學化學學院博士生趙艷，通訊作者為劉楠教授。

  原文鏈接 https://www.nature.com/articles/s41467-021-25152-y

  劉楠教授課題組近年來在可穿戴電子器件用于電生理信號檢測方面發(fā)表了系列工作，主要聚焦在發(fā)展石墨烯基二維材料采集電生理信號（ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 56361-56371；ACS Materials Letters, 2020, 2, 999–1007），開發(fā)新型的彈性基底用于電生理信號采集（Materials Horizons, 2021, 8,1047-1057；ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, 12, 1486-1494）等。課題組真誠歡迎對該領域感興趣的同學們加入。現(xiàn)招收2022年9月入學的碩士和博士學生。同時也招聘科研助理、聯(lián)合培養(yǎng)學生和博士后。歡迎咨詢nanliu@bnu.edu.cn。

  團隊鏈接 https://www.x-mol.com/groups/liunan