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  高水合絲基材料（絲蛋白水凝膠，HHSMs）因在組織工程、再生醫(yī)學(xué)和柔性器件等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力被廣泛研究。然而，HHSMs的力學(xué)性能較弱，限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。受生物組織中機(jī)械訓(xùn)練引發(fā)的結(jié)構(gòu)重塑策略的啟發(fā)，本研究通過工程化機(jī)械訓(xùn)練誘導(dǎo)HHSMs結(jié)構(gòu)重塑及自我增強(qiáng)，大大提升了其固有的機(jī)械性能。所得的機(jī)械訓(xùn)練誘導(dǎo)的水合絲蛋白薄膜（MT-HHSMs），其斷裂強(qiáng)度和楊氏模量分別提高了8倍及13倍，優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的高水含量HHSMs。此外，類動物絲的二級結(jié)構(gòu)及分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為MT-HHSMs帶來了如應(yīng)力雙折射效應(yīng)、自折疊變形在內(nèi)的獨(dú)特的物理性能和功能。

  天然動物絲獨(dú)特的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系，是人造合成材料難以媲美的。盡管具有與天然動物絲相似二級結(jié)構(gòu)的高水合絲基材料在多領(lǐng)域中都具有廣泛的應(yīng)用潛力，但由于其較低的力學(xué)強(qiáng)度，難以滿足諸多實(shí)際應(yīng)用的需要。

圖1.（a）機(jī)械訓(xùn)練示意圖；（b）在偏振光下的不同訓(xùn)練時(shí)間后絲基薄膜的圖像。

  為了提高高水合絲材料（HHSMs）的機(jī)械性能，凌盛杰教授團(tuán)隊(duì)通過生物組織工程中機(jī)械訓(xùn)練驅(qū)動結(jié)構(gòu)重塑的方法，結(jié)合溶劑誘導(dǎo)絲蛋白構(gòu)相轉(zhuǎn)變的途徑（圖1a），實(shí)現(xiàn)了β－折疊交聯(lián)點(diǎn)含量以及蛋白質(zhì)分子鏈的取向度的同步增加。最終獲得了高β－折疊含量（高晶區(qū)含量）和高取向度（可由雙折射效應(yīng)反映，圖1b）的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，保證了MT-HHSMs顯著提升的力學(xué)強(qiáng)度。所得MT-HHSMs（含水量為 43±4%）的斷裂強(qiáng)度和楊氏模量分別達(dá)到4.7±0.9 MPa和21.3±2.1 MPa，比訓(xùn)練前的強(qiáng)度高8倍，剛度高13倍。而過程中的“結(jié)構(gòu)-力學(xué)響應(yīng)”關(guān)系則可通過相應(yīng)分子動力學(xué)模型進(jìn)行合理的描述和預(yù)測。

圖2. （a）MT-HHSMs和對照組的應(yīng)力應(yīng)變曲線；（b）MT-HHSMs和其它相同含水量的絲基材料的強(qiáng)度、模量對比圖；（c）MT-HHSMs和其它蛋白基生物材料的強(qiáng)度、剛度對比圖；（d、e）MT-HHSMs和其它生物材料、軟材料的強(qiáng)度、斷裂應(yīng)變對比圖。

  MT-HHSMs的力學(xué)性能優(yōu)于不同方法制備出的對照組樣和大多數(shù)已報(bào)道的高水合絲基材料（圖2a、2b）。通過與其它生物材料相比，MT-HHSMs填補(bǔ)了軟材料力學(xué)（強(qiáng)度與剛度平衡）空白區(qū)（圖2cde），實(shí)現(xiàn)了突破性的進(jìn)展，提升了其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

  此外，HHSMs在機(jī)械訓(xùn)練過程中的構(gòu)效演變賦予了MT-HHSMs含應(yīng)力-雙折射效應(yīng)、濕度-應(yīng)力響應(yīng)、自折疊變形在內(nèi)的特殊性質(zhì)。偏振光下，隨著機(jī)械訓(xùn)練的進(jìn)行，雙折射效應(yīng)得以凸顯（圖1b），指示了HHSMs中分子鏈取向的改變；在多次循環(huán)調(diào)節(jié)環(huán)境中的干濕變化中，MT-HHSMs顯示出可重復(fù)的濕度-應(yīng)力變化曲線（圖3ab），且在測試后力學(xué)性能無明顯變化（圖3c）；干燥過程使材料收縮折疊的特征則賦予其濕度驅(qū)動變形功能（圖3d）。以上特性使MT-HHSMs可用于搭建具有特殊功能的柔性器件（如軟體機(jī)器人）及功能性組織工程支架。

圖3. （a-b）MT-HHSMs在加濕、干燥循環(huán)下的應(yīng)力變化；（c）MT-HHSMs在干態(tài)和“干燥－加濕－干燥”循環(huán)后的應(yīng)力應(yīng)變曲線；（d）自折疊過程中MT-HHSMs的時(shí)間與變形角度的對應(yīng)關(guān)系，以及偏振光下雙折射條紋的演化過程。

  綜上，凌盛杰教授團(tuán)隊(duì)的該項(xiàng)研究工作提供了一種制備高性能高水合絲蛋白基材料的有效途徑，詳細(xì)揭示了材料力學(xué)增強(qiáng)過程中的結(jié)構(gòu)-功能演化機(jī)制，并展示了這類材料在多領(lǐng)域中的潛在應(yīng)用。相關(guān)研究成果以“Mechanical Training-Driven Structural Remodeling: A Rational Route for Outstanding Highly Hydrated Silk Materials”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《small》，設(shè)計(jì)插圖被選為封底配圖。

  凌盛杰課題組的碩士生疏婷和呂卓宸為發(fā)表論文的共同第一作者。伯克利大學(xué)的Grace X. Gu教授和Chun-Teh Chen博士負(fù)責(zé)了論文中粗粒化分子動力學(xué)模擬實(shí)驗(yàn)。塔夫茨大學(xué)的David L. Kaplan教授在論文撰寫過程中提出了寶貴的建議。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院合肥科學(xué)中心卓越用戶計(jì)劃、博士后科學(xué)基金、上海科技大學(xué)啟動經(jīng)費(fèi)以及化學(xué)纖維與高分子材料材料改性國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、上科大分析測試平臺、上海同步輻射光源、合肥同步輻射光源的大力支持。

  文章鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202102660