水凝膠的粘接性能強弱有著重要意義；近年來水凝膠強粘接的實現顯著拓展了其應用范圍。人們常用90度剝離測試用于表征水凝膠粘接性能的強弱。剝離過程中剝離力通常會先增加到一個峰值后再進入一個穩定剝離狀態。穩態剝離力決定了水凝膠的粘接韌性，而比粘接韌性更高的最大剝離力決定了其抗脫粘性能。但是，這一特性在以前往往被忽略掉了。
鑒于此，南方科技大學楊燦輝課題組報道了一種在粘接層上方施加剛性背板從而誘發大規模橋連機制的方法，使得粘接層在發生災難性的破壞之前大部分的材料都會發生變形并耗散能量，從而顯著提高水凝膠的抗脫粘性能（圖1）。相關工作于近期以“Enhance the debonding resistance of hydrogel by large-scale bridging”為題發表在固體力學頂級期刊《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》上。
圖1 大尺度橋聯提高水凝膠抗脫粘性能的機理
為了驗證這一機理，研究人員分別在PAAm水凝膠上施加彎曲剛度在10-8 Nm2的PET背板和彎曲剛度在10-2 Nm2的PMMA背板，然后從玻璃基底上剝離。水凝膠的抗脫粘性能從185 N/m提升到了856 N/m。另外發現抗脫粘性能的增加受到水凝膠厚度和背板彎曲剛度的影響。
圖2 力學性能表征
考慮到實際應用中往往并不具備硬背板條件。研究人員采用響應性的水凝膠作為粘接層的背板。在通常情況下，背板是軟的，不影響水凝膠粘接層整體的性能。但是，當受到脫粘威脅時，在適當的刺激下，響應性背板可以硬化，激發大規模橋連機制，從而抑制脫粘。研究人員結合水凝膠網絡的拓撲糾纏特性，將上層的溫度響應水凝膠PAAc/CaAc和負責與基底接觸耗散能量的底層水凝膠（包括單網絡凝膠PAAm和雙網絡凝膠Ca-alginate/PAAm）結合在了一起。利用PAAc/CaAc在不同溫度下模量會變化三個數量級的特點，這種雙層復合水凝膠可以在不同溫度下表現出不同的抗脫粘性能。
圖3 雙層水凝膠的響應性抗脫粘性能
之后，研究人員采用經典的內聚力模型對剛性背板下水凝膠從基底上剝離的行為進行力學建模與分析。由對接頭試驗給出內聚力本構關系。利用打靶法數值求解該初值問題，得到相應的脫粘阻力和cohesive zone長度。
圖4 剝離的力學模型
理論結果與實驗結果符合較好，并能初步預測背板剛度對于抗脫粘性能的提升數值。另外，研究人員還發現隨著背板剛度的增加，cohesive zone尺寸會隨之增大，但是當cohesive zone區尺寸受到材料本身長度的限制時，模型需要修正，抗脫粘性能也會下降。
圖5 理論預測和實驗結果對比
綜上所述，本研究報道了一種通過利用大規模橋連機制來提高脫粘性能的方法。這一機制激活了裂紋尖端前方大部分未變形的材料，以抵抗裂紋的初始擴展，并通過單網絡水凝膠和雙網絡水凝膠的剝離得到了驗證。利用該機制提高軟材料抗脫粘性能具有普適性，其對于水凝膠可控脫粘和粘接材料的幾何設計都具有一定的啟發意義。
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論文第一作者是南方科技大學力學與航空航天工程系碩士研究生何耘豐；合作作者包括南方科技大學力學與航空航天工程系研究助理教授萬曉東博士、本科生陳玉杰，通訊作者是南方科技大學力學與航空航天工程系楊燦輝助理教授。
論文信息與鏈接
Yunfeng He, Xiaodong Wan, Yujie Chen, Canhui Yang, Enhance the debonding resistance of hydrogel by large-scale bridging. Journal of the Mechanics and Physics of Solids, 2021, 104570.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.jmps.2021.104570
論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509621002209
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