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  纖維狀可拉伸應(yīng)變傳感器具有較小的體積及可編織特性，是微型應(yīng)變傳感器的重要類型之一。現(xiàn)有的纖維應(yīng)變傳感器多基于硬質(zhì)電子導(dǎo)電材料，具有較高的感知靈敏度，然而由于大部分電子導(dǎo)電材料與彈性基質(zhì)模量并不匹配，在使用過(guò)程中會(huì)不可避免地碰到界面剝離失效等問(wèn)題。本征可拉伸離子導(dǎo)體具有與人體組織相匹配的低模量、高拉伸、高透明、分子可設(shè)計(jì)性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)也逐漸被用于構(gòu)筑新型柔性應(yīng)變感知纖維。然而，由于多數(shù)離子導(dǎo)體分子鏈對(duì)離子傳導(dǎo)的調(diào)控能力有限，基于離子導(dǎo)體的應(yīng)變傳感器靈敏度普遍偏低（GF大都小于3）。為提高離子導(dǎo)體靈敏度，研究人員往往不得不向離子導(dǎo)體中引入電子導(dǎo)電填料以重構(gòu)逾滲網(wǎng)絡(luò)，但由此帶來(lái)的透明度喪失、模量提升等副作用也同樣顯著。

  值得注意的是，人體皮膚和手指對(duì)應(yīng)變和壓力的感知并不借助于電子導(dǎo)電填料，而僅僅依賴離子導(dǎo)電。大量研究表明，相較于光滑皮膚，手指指尖較高的應(yīng)變感知靈敏度主要是因?yàn)檩^硬的表皮層與布滿力學(xué)感受器的柔軟真皮層之間形成了共形褶皺（即指紋），可以更加有效地將形變傳遞給感知器官。因而，在離子導(dǎo)電纖維表面構(gòu)筑共形褶皺應(yīng)是提高離子導(dǎo)體應(yīng)變感知靈敏度的有效策略。

  東華大學(xué)武培怡-孫勝童課題組自2017年成立以來(lái)，在自適應(yīng)水凝膠、離子皮膚、可拉伸感知纖維等領(lǐng)域取得了系列研究進(jìn)展，例如：基于超高無(wú)機(jī)含量（95 wt%）礦物塑性水凝膠構(gòu)筑了可手動(dòng)編輯任意形狀的仿生結(jié)構(gòu)復(fù)合材料（Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1910425），借助鐵-檸檬酸氧化還原化學(xué)開(kāi)發(fā)了可感知多種外界刺激的彈性凝膠纖維 (Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1910387)，制備了溫敏水凝膠-熱塑性彈性體復(fù)合管并有效仿生了人體血管的內(nèi)褶皺結(jié)構(gòu)及血壓感知反饋功能（Mater. Horiz. 2020, 7, 2150），開(kāi)發(fā)了可模擬魚(yú)側(cè)線多重水下感知能力的智能傳感水凝膠-彈性體復(fù)合光導(dǎo)纖維（Adv. Mater. Technol. 2020, 5, 2000515），基于天然小分子α-硫辛酸室溫開(kāi)環(huán)自聚合報(bào)道了一種可自由涂覆的離子凝膠油墨（Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101494）。

  受指紋結(jié)構(gòu)啟發(fā)，近期該研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了以PVDF-HFP-TFE氟橡膠為鞘、PMEA-co-MTMA TFSI離子凝膠為芯的共形褶皺離子導(dǎo)電芯鞘纖維，芯鞘界面通過(guò)離子-偶極相互作用和PEGDA共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)協(xié)同物理粘附和拓?fù)浠ユi。經(jīng)結(jié)構(gòu)優(yōu)化后，該褶皺型芯鞘纖維拉伸應(yīng)變感知靈敏度（GF）可提升至10以上，超過(guò)了絕大多數(shù)可拉伸離子導(dǎo)體應(yīng)變傳感器。

圖1. 褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維的仿生設(shè)計(jì)。

  褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維的制備共分為五步：1）將離子凝膠纖維浸入含有氟橡膠/PEGDA/光引發(fā)劑的甲基異丁基酮溶液約5 s；2）干燥器中懸掛流平并干燥得到表面光滑的芯鞘纖維；3）紫外光交聯(lián)PEGDA實(shí)現(xiàn)芯鞘拓?fù)浠ユi；4）拉伸纖維至指定應(yīng)變并保持5 min；5）松弛得到共形褶皺芯鞘纖維。芯層直徑和鞘層厚度分別通過(guò)PTFE管模具內(nèi)徑和浸涂液濃度來(lái)控制，而褶皺波長(zhǎng)和波幅可通過(guò)控制拉伸保持應(yīng)變（Holding strain）進(jìn)行調(diào)節(jié)。隨褶皺程度加深，初始表面光滑纖維由透明逐漸變得不透明，而拉伸將褶皺展平后纖維重新變透明。所形成的芯鞘褶皺結(jié)構(gòu)在長(zhǎng)期循環(huán)拉伸過(guò)程中保持穩(wěn)定。

圖2. 褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維的可控構(gòu)筑及可調(diào)光學(xué)。

  作者利用拉伸測(cè)試分別模擬了芯層和鞘層在制備過(guò)程中的變化，發(fā)現(xiàn)褶皺形成的主要原因是模量較高的氟橡膠鞘層具有遠(yuǎn)低于離子凝膠芯層的彈性回復(fù)率，從而在應(yīng)變回復(fù)過(guò)程中造成了芯層和鞘層界面失穩(wěn)。隨Holding strain增加，這一彈性回復(fù)率差異增大從而導(dǎo)致更加密集的褶皺。此外，所形成的褶皺可通過(guò)加熱至60℃完全消除，從而使纖維具備可重復(fù)編輯褶皺的能力。利用二維相關(guān)紅外光譜衍生的外擾相關(guān)移動(dòng)窗口技術(shù)揭示了離子凝膠芯層殘余應(yīng)變消除主要受C=O構(gòu)象重組所誘導(dǎo)，而氟橡膠鞘層由C-F偶極相互作用錨定的伸直鏈構(gòu)象也可以通過(guò)加熱完全消除。

圖3. 離子導(dǎo)電芯鞘纖維共形褶皺形成的機(jī)理分析及可重復(fù)編輯性。

  該褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維表現(xiàn)出優(yōu)異的水滴控制能力和應(yīng)變感知能力。水滴可通過(guò)浸潤(rùn)氟橡膠鞘層褶皺實(shí)現(xiàn)纖維表面粘滯，沿纖維編輯不同褶皺密度后，拉伸可實(shí)現(xiàn)水滴垂直依次滑落。更為重要的是，褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維表現(xiàn)出遠(yuǎn)高于光滑芯鞘纖維的應(yīng)變感知靈敏度（約2倍提升）。已制備的褶皺纖維GF值最高達(dá)10.1，且可通過(guò)進(jìn)一步降低芯層直徑及增加鞘層厚度而繼續(xù)提升。控制應(yīng)變和重復(fù)性測(cè)試表明，該褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維具有較高的傳感穩(wěn)定性，而毛筆刷摩擦測(cè)試和“撥弦”傳感測(cè)試進(jìn)一步證明了共形褶皺對(duì)提高感知靈敏度的作用。

圖4. 褶皺型離子導(dǎo)電芯鞘纖維的水滴控制能力及應(yīng)變傳感特性。

  以上研究成果近期以“Intrinsically stretchable sheath-core ionic sensory fibers with well-regulated conformal and reprogrammable buckling”為題被《Materials Horizons》（DOI: 10.1039/D1MH00736J）接收。東華大學(xué)化學(xué)化工與生物工程學(xué)院碩士研究生何成龍為文章第一作者，武培怡教授和孫勝童研究員為論文共同通訊作者。

  該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目、上海市青年科技啟明星等項(xiàng)目的資助與支持。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/mh/d1mh00736j#!divAbstract