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  隨著科技的不斷發(fā)展，電子通信和數(shù)字化媒體技術(shù)具有信息快速傳遞和多媒體顯示的能力，漸漸成為人類獲取信息與知識(shí)的主要媒介。而紙張以其悠久的歷史與便攜性，并未被電子產(chǎn)品取代，仍然是當(dāng)今社會(huì)用量最大的信息傳遞媒介。然而，在多數(shù)情況下，載有信息的紙張?jiān)陂喿x數(shù)次后即被廢棄，這樣既造成自然資源的嚴(yán)重浪費(fèi)又導(dǎo)致環(huán)境的污染破壞。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2017年世界紙張需求量已超過(guò)3億噸，該數(shù)字仍以每年約2%的速度上漲。而中國(guó)從2008年起已經(jīng)取代美國(guó)成為了世界上最大的紙張生產(chǎn)國(guó)，這對(duì)我國(guó)的環(huán)境產(chǎn)生了極大的壓力。于是，尋求紙張資源的可重復(fù)利用方案，是保護(hù)我國(guó)綠水青山，實(shí)行可持續(xù)發(fā)展的重要策略，也是亟待解決的重要問(wèn)題。

  給體-受體斯坦豪斯加合物（DASAs）是一類新穎的光致變色分子，在可見(jiàn)光的照射下可以從有色的linear狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)色的cyclic狀態(tài)，而在加熱處理后可以從cyclic狀態(tài)返回到linear狀態(tài)（J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 8169.）。來(lái)自電子科技大學(xué)的鄭永豪/王東升課題組在之前的工作當(dāng)中報(bào)道了DASAs的水致異構(gòu)化現(xiàn)象，發(fā)現(xiàn)DASAs可以與水分子結(jié)合并產(chǎn)生linear-to-cyclic異構(gòu)化，進(jìn)一步生成十分穩(wěn)定的cyclic DASAs·xH₂O；該水合物在加熱至一定溫度后會(huì)失去結(jié)合水分子并轉(zhuǎn)變回到linear狀態(tài)（Commun. Chem., 2019, 2, 118.）。相比于光致異構(gòu)化來(lái)說(shuō)，DASAs的水致異構(gòu)化路線具有顯著的雙穩(wěn)態(tài)特性，且在多種材料表面都具有高效快速的轉(zhuǎn)變性質(zhì)。該課題組在之前已成功基于DASAs水致異構(gòu)化制備單重與雙重保密隱形墨水（ACS Appl. Mater. Interfaces., 2020, 12, 8952.）。

  近日，該課題組報(bào)道了將DASAs應(yīng)用于彩色可重復(fù)書寫紙張的制備當(dāng)中，所制備得紙張可通過(guò)電熱筆與濕度處理進(jìn)行往復(fù)“書寫-擦除”過(guò)程，并通過(guò)控制電熱筆書寫速度可以改變書寫筆跡顏色（圖1）。

  通過(guò)改變DASAs電子給體與電子受體部分分子結(jié)構(gòu)，合成了一系列的DASAs。在對(duì)各種DASAs分子水致異構(gòu)化性質(zhì)進(jìn)行初步研究與篩選后，最終選取兩組顏色不同、水致異構(gòu)化性質(zhì)不同的DASAs（DASA-1與DASA-2）作為研究主體（圖1）。

圖1. （a）DASAs水致異構(gòu)化過(guò)程示意圖；（b）DASAs分子結(jié)構(gòu)示意圖；（c）彩色可重復(fù)書寫紙張示意圖。

圖2. DASA-1與DASA-2的linear-to-cyclic異構(gòu)化過(guò)程研究。

  DASA-1與DASA-2均表現(xiàn)出水致異構(gòu)化現(xiàn)象（圖2）。隨著環(huán)境濕度的升高，水致異構(gòu)化的平衡也逐漸向cyclic方向偏移。異構(gòu)化的速率與效率和環(huán)境溫濕度密切相關(guān)。其中，濕度主要影響異構(gòu)化的平衡，而溫度主要影響異構(gòu)化的速率（圖2f）。這說(shuō)明DASAs的水致異構(gòu)化其本質(zhì)是熱過(guò)程，與該課題組之前的研究相符（Commun. Chem., 2019, 2, 118.）。相比于linear-to-cyclic異構(gòu)化來(lái)說(shuō)，反向的cyclic-to-linear異構(gòu)化速度要快很多，這將直接關(guān)系到可重復(fù)書寫紙張的書寫性能（圖3）。另外，DASA-1與DASA-2均表現(xiàn)出良好的異構(gòu)化往復(fù)性，在重復(fù)溫濕度處理下沒(méi)有顯示出明顯的分解，也說(shuō)明所制備的可重復(fù)書寫紙張可以被多次使用（圖3e與3f）。有趣的是，由于linear-to-cyclic與cyclic-to-linear的異構(gòu)化速率差異，在高溫高濕條件下（90℃，90% RH），DASAs可以發(fā)生cyclic-to-linear-to-cyclic異構(gòu)化，并可以通過(guò)控制環(huán)境溫度改變拐點(diǎn)位置（圖3h）。

圖3. DASA-1與DASA-2的cyclic-to-linear異構(gòu)化過(guò)程研究。

  進(jìn)一步地，利用普通紙張作為基材（A4紙、濾紙、宣紙均可作為基材），將DASAs涂覆于表面制備可重復(fù)書寫紙張（圖4a）。在電熱筆、熱致打印機(jī)、熱印章、隔熱掩模的參與下，可以在紙張表面實(shí)現(xiàn)非常順暢的書寫、繪畫、打印、印章與圖案化處理（圖4b）。而在濕度處理后，紙張表面信息可以被“擦除”，并可以用于多次重復(fù)書寫（圖4c）。另外，通過(guò)控制外界溫濕度，可以進(jìn)一步控制“擦除”過(guò)程速度，以適應(yīng)不同的應(yīng)用場(chǎng)景（圖4d）。

圖4. 單色可重復(fù)書寫紙張研究。

  另外，由于DASA-1與DASA-2的cyclic-to-linear異構(gòu)化速率不同，可以通過(guò)分層方式制備彩色可重復(fù)書寫紙張，通過(guò)在DASA-1與DASA-2之間添加一層聚乙二醇（PEG）進(jìn)一步分離DASA-1與DASA-2的異構(gòu)化過(guò)程（圖5d）。在書寫速度快的時(shí)候，由于熱量傳遞不徹底，于是只有位于表面的DASA-2層顯色，字跡為藍(lán)色；而在書寫速度慢的時(shí)候，位于底層的DASA-1也可顯色，于是字跡為紫色（圖5e）。

圖5. 彩色可重復(fù)書寫紙張研究。

  該報(bào)道可重復(fù)書寫紙張制備方案簡(jiǎn)單高效，同時(shí)原料易得，且可在不同紙張表面制備，為未來(lái)可重復(fù)書寫紙張的工業(yè)化生產(chǎn)起到了推動(dòng)作用。以上研究成果以《Designing of Rewritable Paper by Hydrochromic Donor-Acceptor Stenhouse Adducts》為題發(fā)表在材料學(xué)期刊ACS Nano上，第一作者為電子科技大學(xué)光電科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生毛禮俊，通訊作者為鄭永豪教授與王東升副教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.1c02629