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  弱肉強食，適者生存，這是自然界中動物的生存法則。例如，動物的群體首領在度過充滿力量的壯年之后，一旦失去力量，將不得不被后來強壯的年輕個體所挑戰并替代。有趣的是，這種宏觀自然規律與生命體中的絕大部分微觀自組裝體系十分類似。生命體內的組裝體受控于耗散熱力學，體系必須依托外界能量的持續輸入才能表現出瞬態組裝的趨勢，一旦失去能量供給或能量消耗，組裝體立刻表現出解組裝的行為。這種現象在細胞分裂、信號傳導、微管蛋白形成等過程均可以被發現，通過持續消耗能量分子如腺嘌呤核苷三磷酸（ATP）或鳥嘌呤-5’-三磷酸(GTP)，生命體從而能夠存在和實現機能。有別于傳統熱力學自組裝的方式，模擬這種化學能量驅動的耗散自組裝是真正構造仿生材料的基礎。

圖1. 化學能驅動的競爭型非平衡主客體系統策略示意圖

  北京林業大學青年教師郝翔長期致力于化學能驅動的非平衡態系統材料研究，在前期相繼實現ATP能量驅動的人工脈沖組裝體和微膠囊（ACS Macro Lett. 2017, 6, 1151, ACS Editors’Choice；Adv. Sci., 2018, 5, 1700591），非平衡態聚合凝膠材料（Chem Eng J，2020, 382, 122926）以及化學能驅動的非平衡態流體的基礎上（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 4314 –4319；ChemPlusChem 2020, 85, 1190–1199），最近開發了一類ATP驅動的仿生“競爭”型非平衡態主客體材料體系。在該體系中，通過賦予傳統能量分子-ATP雙重角色：化學能量單元和“耗散”型競爭客體，實現了ATP驅動的主客體非平衡態系統的建立，并成功將此策略運用于化學能驅動的宏觀凝膠和微凝膠仿生材料制備上（圖1）。

  該策略通過合成一系列仿生受體環糊精結構糖單元（β-CD），使其對能量分子ATP具有非常高的結合作用，結合常數達到10⁶ M^-1；而環糊精結構糖單元對通常的客體分子如金剛烷（ADA），其結合常數只有10⁴ M^-1。利用模型化合物實驗可以發現，當ATP分子加入到β-CD/ADA中時，ATP會迅速破壞β-CD/ADA的結合而以“鳩占鵲巢”方式占據主體的空腔，但ATP緩慢酶解后的產物如ADP或者AMP卻無法實現對β-CD/ADA結合的破壞（圖1）。因此，如果在β-CD/ADA體系中集成了ATP能量分子的酶解反應，就可以實現ATP短暫的占據主體空腔，隨時間再慢慢以ADP或者AMP的形式離開空腔，從而建立化學能驅動的主客體非平衡態系統。

圖2. 化學能驅動的競爭型凝膠和微凝膠材料

  有別于傳統的主客體化學需要“正”“反”刺激方式進行性質調節，非平衡態主客體組裝方式完全受控于化學能。如果將其應用到材料上，即可制備能夠隨著時間變化，表現“凝膠-溶膠-凝膠”轉變的偽觸變性宏觀凝膠材料。此外，通過在微凝膠中集成了主客體和力響應螺吡喃單元，伴隨ATP的持續加入，可以實現微凝膠材料在呼吸式的膨脹和收縮過程中，進行自發的顏色周期變化。該論文以“Communication” 形式發表在CCS Chemistry上，已在官網“Just published” 欄目上線。本文第一作者及通訊作者為北京林業大學材料學院青年教師郝翔，復旦大學閆強教授對非平衡態實驗給予了大量的指導和支持，北京林業大學材料學院為第一單位。

  論文鏈接：https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.021.202100874