隨著物聯網的飛速發展，人們對室內電子設備的需求與日俱增，這也刺激了室內光伏電池作為離網能源的研究。有機光伏電池由于其吸收光譜能夠很好地與室內光源的輻射光譜相匹配，因此在室內環境下具有很好的應用前景。然而，在低光強的室內光源下，有機光伏器件的短路電流密度較低，從而制約了器件的光電轉換效率。增加活性層厚度可以提高光子的捕獲，從而有效地提高器件的電流密度。然而，缺陷態作為引起室內光伏器件中電荷復合的主要因素，極大地限制了厚膜室內光伏器件中的光電流產生和光電轉換效率的提高。因此，如何抑制缺陷態的產生是一個亟需解決的問題。
近日，山東大學郝曉濤教授/殷航教授及團隊成員與河南師范大學合作發現利用5%的絕緣聚合物聚苯乙烯（PS）稀釋全聚合物體系PBDB-T:N2200的方法制備了填充因子超過67%的1微米厚室內有機光伏電池。研究發現，稀釋策略減小了厚膜內的缺陷態密度，改善了電荷轉移、傳輸過程，從而極大地提高了一微米厚室內光伏器件的光電流，為實現高效率大厚度室內光伏器件提供了有效可行的途徑。
在發光二極管（LED）光源（1200，1000，500 lux）下，隨著活性層厚度增加到1微米，電荷復合逐漸加劇了超厚器件中的光電流損失，PBDB-T:N2200二元光伏器件的短路電流和效率因此開始降低。PS稀釋策略有效地提高了超厚器件中的短路電流，光伏效率也因此隨著厚度的增加而增加（圖1）。其中，1微米厚的稀釋器件在1200 lux的LED光源照射下得到了67.01%的填充因子和的17.06%的光伏效率。
圖1 5% PS稀釋前后的有機光伏器件在不同光源和不同厚度下的器件性能，以及在一微米活性層厚度下的外量子效率。
團隊結合阻抗譜的測試以及擬合計算，發現5% PS稀釋的光伏體系表現出較二元器件更低的缺陷態密度。通過時間分辨熒光光譜技術，發現稀釋策略將激子壽命從未稀釋情況下的78.18 ps提高到了138.33 ps，相應的1微米厚器件也展現出更高的解離率（79.71%）。該結果表明缺陷態密度的降低會促進體異質結內光生載流子的產生。
圖2 5% PS稀釋前后有機光伏器件的缺陷態密度及激子壽命測試，其中Nt和t分別表示缺陷態密度和激子壽命。
同時，結合瞬態吸收光譜技術，發現PS的稀釋加快了疇內分子間極化子對的拆分，從而提高了空穴轉移速率（如圖3）。另外，電荷傳輸方面的研究表明，5% PS的稀釋不僅提高了超厚器件中的電荷遷移率，同時抑制了缺陷態主導的電荷復合，使得載流子能夠在超厚的活性層中傳輸更長的距離而不容易發生復合。因此，在5% PS稀釋的光伏體系中，電荷轉移、傳輸的加快以及缺陷態復合的降低提高了1微米活性層內光電流密度。該研究證明了稀釋策略能夠有效地抑制體異質結內的缺陷態，同時為大厚度高效室內光伏電池的制備提供了新穎的角度。
圖3 5% PS稀釋前后光伏體系的二維瞬態吸收光譜測試，以及在500 nm和640 nm處探測到的動力學曲線。
該研究以One-micron-thick organic indoor light harvesters with low photocurrent loss and fill factors over 67%為題，發表在Journal of Materials Chemistry A上。
論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D1TA02345D
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