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  由于具有質輕、柔性、低成本以及適用于卷對卷大面積印刷加工等一系列優勢，有機太陽電池在便攜式供電設備方面具備很大的應用潛力。但相對于其他基于無機材料的太陽電池，有機太陽電池的能量轉換效率還較低，其重要限制因素之一是存在較大的能量損失。為了降低其能量損失，大量研究集中在新材料的設計開發以及相應物理機制的探索上。而另一方面，構建串聯疊層器件是減少能量損失從而提高光電轉化效率的一種有效策略。串聯結構可以同時減少器件的熱能化損失和透射損失：高能光子可以通過前層電池中寬帶隙材料的吸收而降低熱能化損失，低能光子可以被后層電池中的窄帶隙材料吸收而降低透射損耗，從而高能光子和低能光子在疊層電池中都可以得到有效利用。

  為了在疊層器件中獲得高的光電轉化效率，最重要的考量因素之一是選擇具有互補吸收的前層子電池和后層子電池，最大程度減少光譜重疊并擴展太陽光譜吸收，從而獲得高光電流。而對于給定的前層子電池和后層子電池組合，絕大多數研究工作采取的策略是在單結器件最佳給受體比例的基礎上調節前后層子電池的厚度，從而達到電流平衡以獲得最優的疊層器件。但是通常來說，疊層器件中前層子電池或后層子電池的最佳厚度往往與單結器件中的最佳厚度差異較大。在大多數情況下，為了確保足夠的光子吸收從而與另一子電池達到電流平衡，疊層器件中子電池的最優厚度相對于單結器件的最優厚度往往會大大增加。然而，由于有機半導體本身較低的載流子遷移率，當增加子電池的厚度時，通常會導致其內部電荷復合加劇，從而影響整個疊層器件性能。

  近日，華南理工大學黃飛教授團隊提出通過增加前層子電池中具有更高吸收系數的非富勒烯受體的比例，可以在相對較低活性層厚度情況下達到和后層子電池之間光電流的平衡。光學模擬以及器件數據結果表明，通過增加前層子電池中非富勒烯受體的比例，更多的高能光子可以被前層子電池吸收，從而產生與后層子電池匹配的光電流，因此降低了最優疊層器件中前層子電池的厚度。這種策略可以微妙操縱串聯器件中的光場分布從而有效抑制由于活性層厚度增加而引起的前層子電池的電荷復合加劇，從而在疊層器件中同時實現了高的短路電流和填充因子，最終獲得了填充因子高達78%，效率達到18.71％的最佳光電轉化效率。這也是迄今為止文獻報導效率最高的疊層器件。這項工作證明了通過抑制子電池中的電荷復合來提高疊層器件整體性能的有效性，同時也表明調節疊層器件中子電池的給受體比例是同時獲得高短路電流和填充因子的有效策略。

圖1 (a) 前后層活性層材料化學結構式; (b) 活性層薄膜吸收光譜; 前后層最優單節器件J-V曲線(c)以及EQE曲線(d)

圖2 (a) 前層子電池給受體材料的吸收系數; (b) 不同給受體比例前層電池和后層電池的消光系數; (c) 不同厚度前層電池的電流-光強依賴曲線(D/A=1:1); 光學模擬結果, (d), (e)以及(f)分別代表前層電池給受體比例為1:1, 1:1.2以及1:1.4

圖3 具有不同前層子電池厚度疊層器件的J-V曲線, (a), (b)以及(c)分別代表前層電池給受體比例為1:1, 1:1.2以及1:1.4；具有不同前層子電池厚度的疊層器件EQE曲線, (d), (e)以及(f)分別代表前層電池給受體比例為1:1, 1:1.2以及1:1.4

  以上成果發表在Adv.Funct.Mater.(2021,2103283)。論文的第一作者為華南理工大學材料科學與工程學院博士生劉功礎，通訊作者為張凱副研究員和黃飛教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202103283