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  近期，湖南大學(xué)劉洪波教授課題組開發(fā)了一種同時具有超高吸附容量及超快吸附速率的三維石墨烯水凝膠，在環(huán)境凈化領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用潛力，相關(guān)研究成果以“3D isotropic hole-in-platelet graphene hydrogels with high surface area and fast mass transfer ability as efficient adsorbents”為題在線發(fā)表于國際著名期刊《Chemical Engineering Journal》上。論文的第一作者為湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院巫靜博士，通訊作者為湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院劉洪波教授。該研究得到了國家自然科學(xué)基金項目、國家自然科學(xué)基金-河南省聯(lián)合基金、湖南省重點研發(fā)計劃項目的資助。

  二維狀石墨烯及其衍生物具有特殊的芳香共軛結(jié)構(gòu)、超高的比表面積及豐富的帶電官能團，非常適合吸附有機污染物，然其片層間超強的分子間作用力及π-π共軛作用使其極易團聚堆疊，從而失去本征優(yōu)勢；且粉末形態(tài)回收困難，對人類可能造成二次生態(tài)危機。科研人員通過功能化改性，負載磁性粒子或組裝成三維宏觀體等一系列方法努力將二維石墨烯在環(huán)境凈化上的優(yōu)異特性轉(zhuǎn)化為實際應(yīng)用。其中，三維石墨烯組裝體在解決上述致命問題上展現(xiàn)出了不凡的應(yīng)用潛力，被認為是下一代最理想的吸附劑。盡管取得了許多進展，但三維石墨烯作為吸附劑仍有以下方面亟待優(yōu)化：

  1、控制組裝過程中二維石墨烯片的重疊程度，獲得較高的比表面積

  2、提高三維石墨烯宏觀體相對粉末狀吸附劑來說較差的傳質(zhì)性能

  以上問題基于吸附容量與吸附速率是吸附劑最值得關(guān)注的兩個方面，且兩者與材料的比表面積與傳質(zhì)性能密切相關(guān)。

  針對以上問題，劉洪波教授團隊選取小尺寸的氧化石墨烯片作為構(gòu)筑基元，在組裝成型前的初始溶液中，其呈無序、各向同性分布，在后續(xù)水熱還原過程中也實現(xiàn)單片層或少層“邊對邊”組裝成各向同性石墨烯水凝膠，大幅提高三維石墨烯水凝膠的比表面積。后續(xù)巧妙地利用濃硝酸對石墨烯片層進行刻蝕形成片層孔，縮短了傳輸路徑，最終得到的三維各向同性片層孔石墨烯水凝膠，在吸附容量顯著提高的同時具有超快的吸附速率。該方法通用簡便，成本低廉，具有極高的應(yīng)用價值和社會效益。

圖1：三維各向同性片層孔石墨烯水凝膠的設(shè)計策略。

圖2：四種不同尺寸氧化石墨烯自組裝的三維石墨烯及三維各向同性片層孔石墨烯的吸附動力學(xué)曲線及其通過準一級、準二級動力學(xué)模型非線性擬合圖；四種不同尺寸氧化石墨烯自組裝的三維石墨烯及三維各向同性片層孔石墨烯的吸附等溫線及其通過Langmuir、Freundich模型非線性擬合圖。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129466

  下載：3D isotropic hole-in-platelet graphene hydrogels with high surface area and fast mass transfer ability as efficient adsorbents