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  受污染的油性廢水中不僅含有不溶的油污，而且還包含各種有機污染物。如何同時處理廢水中的油污及有機污染物，是目前污水治理的熱點和難點之一。長安大學綠塑創新團隊顏錄科教授和中國科學院寧波材料所智能高分子團隊陳濤研究員合作，以表面接枝聚丙烯酸（PAA）的碳納米管（CNTs）負載具有特殊催化性的粒子，通過真空抽濾制備多功能油水分離膜，在含油污水和染料污水雙功能水凈化方面取得新進展。

  研究人員通過自由基聚合和真空抽濾方法，制得兼具分離水包油型乳液和降解亞甲基藍（MB）的“除水型”分離膜（圖1）。作者以商用PVDF膜為基底膜，PAA接枝使CNTs分離膜具有超親水/水下超疏油的浸潤性質，MIL101（Fe）@Pt作為催化性粒子，被截留在CNTs-PAA膜表面，使膜在動態含油污水凈化過程中能有效降解水溶性染料。該復合膜可以快速分離多種表面活性劑穩定的水包油型乳液（包括水包己烷乳液，水包二氯甲烷乳液，水包硅油乳液和水包氯仿乳液）同時降解MB，尤其是同時分離水包己烷乳液和降解MB的通量高達11,000 Lm^-2h^-1bar^-1，遠高于多數多功能油水分離膜。油水分離效率可達98.8%，MB降解效率可達98.5%。此外，該復合薄膜具有制備簡便，環境友好，耐彎曲，抗腐蝕和分離穩定等特性。5次重復實驗后，分離通量和效率沒有明顯降低（圖2）。相關研究工作以“Multifunctional CNTs-PAA/MIL101(Fe)@Pt composite membrane for high-throughput oily wastewater remediation”為題，發表在Journal of Hazardous Materials 期刊上。

圖1 CNTs-PAA/MIL101（Fe）@Pt復合膜制備及其用于油水分離和染料降解的示意圖

圖2 CNTs-PAA/MIL101(Fe)@Pt復合膜同時分離水包油型乳液和降解MB的性能

  在此研究基礎上，將CNTs和硫酸氧鈦（TiOSO₄）復合，采用水合-脫水方法，在CNTs上原位復合二氧化鈦（TiO₂），制備“除水除油型”CNTs/TiO₂復合膜（圖3）。該復合膜具有空氣中超親水超親油，水下/超疏油和油下/超疏水的特性（圖4）。通過表面預浸潤處理，該復合膜能夠分離不同的油水混合物、水包油型乳液及油包水型乳液，具有高通量、高效率和高穩定等優點。其中，二氯甲烷包水乳液的通量高達40,000 Lm^-2h^-1bar^-1，遠超多數油水分離膜，分離效率可達98.9%（圖5）。此外，該復合膜重復使用性好，在嚴苛環境下（1 M腐蝕性溶液中浸泡24 h）具有穩定超疏油和分離性能。

圖3 CNTs/TiO₂的制備及其復合膜用于油水分離示意圖

圖4 CNTs/TiO₂復合膜的潤濕性表征

圖5 CNTs/TiO₂復合膜分離不同類型油水乳液的性能

  相關研究工作以“CNTs/TiO₂ composite membrane with adaptable wettability for on-demand oil/water separation”為題，發表在Journal of Cleaner Production 期刊上。

  長安大學碩士研究生劉超慧為上述系列工作的第一作者。該系列研究工作得到了長安大學中心學院基礎科學專項基金、海洋材料及相關技術重點實驗室研究基金、中國科學院前沿科學與教育局、寧波科技局等項目的資助。

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.123547

  https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2020.124011