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  近年來，刺激響應材料由于其獨特的環境響應性受到研究者廣泛關注。該材料通常需要額外的刺激，如溫度、光、磁場、聲音等，以實現特定的變形行為。然而，施加這些刺激對于一些特定的應用場景（如人體、太空等環境）其實并非易事。如果存在不基于外加刺激的可控變形機制，材料的變形行為即可不受外界環境限制，從而極大地拓寬其設計空間和使用范圍。

  最近，浙江大學謝濤教授與趙騫教授團隊在4D打印的啟發下，利用時間編程概念開發了無需外加刺激即可執行可控自發變形的水凝膠材料。在此基礎上，團隊通過網絡的正交交聯設計將光響應雙硫鍵引入體系中，實現水凝膠的三維塑形，以構建具有復雜形狀的功能變形器件。這種時間編程和光塑形的協同效應為水凝膠功能器件的設計提供了新思路。

  該工作利用丙烯酰胺（AAm）和丙烯酸（AAc）共聚，并用含有雙硫鍵的水溶性交聯劑進行交聯。隨后，鋁離子被引入網絡中形成第二重離子交聯，從而制備出離子鍵和雙硫鍵雙重交聯的正交網絡（圖1）。

圖1. 水凝膠的網絡設計

  離子鍵在外力作用下會發生解離重構，該過程具備明顯的時間依賴性。該研究利用了這一特性進行材料的時間編程。無光照條件下，雙硫鍵不發生動態交換，表現為穩定的化學交聯點位，因此水凝膠表現出良好的彈性。在一定的應變下，長時間的時間編程將導致體系中的離子鍵重構程度高，體系中剩余的熵驅動力小，從而回彈較慢。而短時間編程時離子鍵未來得及重構，體系的熵驅動力大，回彈較快。因此通過對編程時間調整即可控制水凝膠的回復動力學，實現時序性的變形行為（圖2）。

圖2. 水凝膠的時間編程行為

  材料的三維形狀與功能密切相關，因此構建復雜的三維結構也是材料設計的重要一環。在一定的紫外光照下，雙硫鍵則被激發發生鍵交換，此時水凝膠材料能夠表現固態塑性。由此，平面的水凝膠可在無需模具的條件下，通過光照塑形構筑復雜的三維結構（圖3）。進一步地，借助納米壓印，可制備出曲面上具有微結構的三維形狀。

圖3. 水凝膠的光塑形

  結合材料的光塑形和時間編程能力，該工作實現了三維水凝膠的自主回復行為（圖4）。通過不同區域的時間編程差異，舉重小人得以實現快速站立和緩慢抬舉兩個時序動作。此外，該工作展示了時間編程支架原型器件，改變編程時間可以控制支架的展開位置，為植入器件提供了新的設計思路。

圖4. 塑形后水凝膠的時間編程行為

  該成果以“Autonomous Shapeshifting Hydrogels via Temporal Programming of Photoswitchable Dynamic Network”為題發表在Chemistry of Materials上。其中，博士生倪楚君和教師陳狄為共同第一作者，趙騫教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c04375