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  近年來，三元策略在調控有機太陽能電池活性層形貌，改善器件性能方面顯示出巨大的潛力，成為有機光伏領域研究的熱點。迄今為止，已有相關文獻報道液晶小分子（LCSM）作為第三組分在調控活性層形貌方面的獨特優勢。BTR及其衍生物是目前使用最多的LCSMs，但這類分子具有非常高的液晶相轉變溫度，該溫度遠高于活性層薄膜的熱退火溫度，也就是說，當前基于這類LCSMs的三元有機太陽能電池（TOSCs）的研究低于其液晶相轉變溫度，并且分子本身的能級、混溶性等因素，在一定程度上也可能會對薄膜形貌產生影響，因此無法準確判斷LCSM自組裝特性對活性層形貌的調控作用，LCSM在TOSC內部的工作機制尚未得到系統和深入的研究。此外，這些LCSMs具有相對復雜的分子結構和繁瑣的合成步驟，嚴重限制了它們的廣泛應用。

  針對上述問題，江西師范大學/南昌大學陳義旺教授、廖勛凡特聘教授團隊以低液晶相轉變溫度（112.8℃）的液晶小分子DFBT-TT6作為第三組分，基于高效的非富勒烯體系PM6:Y6構建TOSC。為了揭示液晶分子 DFBT-TT6對TOSC性能的影響并同時消除分子結構等其他因素的干擾，進一步合成了具有低玻璃化轉變溫度、結構相似的非液晶分子 DFBT-DT6作為對比。有趣的是，通過添加DFBT-TT6來微調PM6:Y6共混物的結晶度和相分離，在液晶相變溫度下退火，僅用3 wt％的DFBT-TT6即可調控薄膜形貌達到最佳狀態。實驗結果表明，DFBT-TT6可以增強PM6和Y6的結晶度，增加相分離并減小π–π堆積距離，從而在PM6:Y6:DFBT-TT6器件中實現超快的激子解離和更高的電荷收集效率。此外，DFBT-TT6與PM6和Y6都顯示出較好的相容性，傾向位于PM6和Y6的界面上，這有利于電荷的轉移。

  相反，非液晶分子DFBT-DT6對形貌調控和器件性能的影響可忽略不計，表明了LCSM自組裝特性在形貌調控方面的獨特優勢。有利的形貌演變與改善的結晶度、相分離，促進了電荷的轉移、激子的解離和收集，最終基于PM6:Y6:DFBT-TT6的TOSC的光電轉換效率從15.76％提高到17.05％，短路電流密度高達26.56 mA / cm² 。這項工作不僅為LCSMs誘導活性層形貌演化提供了深刻的見解，而且提出了使用具有合適液晶相轉變溫度的液晶分子來進一步促進TOSCs發展的有效策略。

圖1. PM6、Y6、DFB-TT6、DFBT-DT6的（a）化學結構式,（b）能級圖，（c）紫外可見光吸收光譜。

圖2. （a）器件光電轉換效率；（b）器件效率重現性；（c）器件外量子效率；（d）光電流與有效電壓的關系；（e）器件電流對光強的依賴性；（f）器件電壓對光強的依賴性。

  首先，DFBT-TT6與DFBT-DT6作為第三組分對器件性能的影響被探究，可以清楚地發現，少量的DFBT-TT6有助于器件電流的提升，當DFBT-TT6含量的較大時，器件性能下降，與活性層內過度的相分離有關，3 wt％的DFBT-TT6可調控薄膜形貌達到最佳狀態，獲得最高的器件性能。相反，DFBT-DT6對器件性能的影響可忽略不計。

圖3 廣角掠入射X射線散射（a）二維圖；（b）一維圖。

  為了深入研究上述變化規律，對二元及三元器件表面形貌，內部聚集狀態及分子鏈堆疊情況分別進行了原子力顯微鏡（AFM）和廣角掠入射X射線散射（GIWAXS）的表征。可清晰地發現，適量的DFBT-TT6可以增強PM6和Y6的結晶度，增加相分離并減小π–π堆積距離。非LCSM DFBT-DT6對形貌調控的影響很小，表明了LCSM自組裝特性在形貌調控方面的獨特優勢。

圖4.（a）DFBT-TT6:PM6共混物在不同比例下的熔融峰曲線；（b）DFBT-TT6:Y6共混物在不同比例下的熔融峰曲線；（c）（d）DFBT-TT6:PM6共混物與DFBT-TT6:Y6共混物關于χ的擬合曲線；（e）基于PM6:Y6和PM6:Y6:DFBT-TT6器件的形貌演化示意圖。

  研究人員進一步通過差示掃描量熱儀（DSC）計算了Flory-Huggins interaction parameter (χ)來判斷第三組分DFBT-TT6與給受體間的混溶性，DFBT-TT6與PM6和Y6都顯示出較好的相容性。利用材料的表面能得出了DFBT-TT6的浸潤系數，DFBT-TT6傾向位于PM6和Y6的界面上，這對于電荷的轉移是十分有利的。超快瞬態吸收（fs-TA）的結果也顯示出在基于PM6:Y6:DFBT-TT6的器件中存在更快的空穴轉移。

  以上相關成果以《Regulating Favorable Morphology Evolution by a Simple Liquid-Crystalline Small Molecule Enables Organic Solar Cells with over 17% Efficiency and a Remarkable Jsc of 26.56 mA/cm²》為題，在國際權威期刊《Chemistry of Materials》上發表，論文第一作者為廖勛凡教授和碩士研究生何倩楠，通訊作者為江西師范大學/南昌大學陳義旺教授和江西師范大學廖勛凡教授，此外，特別感謝香港中文大學路新慧教授和浙江大學朱海明教授對本工作的幫助。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c04297