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  熱響應的高分子水凝膠驅動器，受到外界環境溫度的刺激能夠產生可逆形變或體積改變，在仿生驅動、組織工程以及軟質機器人等領域具有潛在的應用前景。目前，熱響應水凝膠驅動器大都是基于各向異性結構制備而成：刺激響應性的水凝膠層（具有LCST或具有UCST型的溫敏高分子）和非響應的水凝膠層。熱響應水凝膠驅動器雖然取得了較大進展，但仍然存在如下有待解決的問題：（1）通常采用單層凝膠作為刺激響應驅動層，驅動器難以實現較大角度范圍的復雜3D形變；（2）單層驅動，導致驅動器刺激響應速率過慢，且形變后需要較長時間恢復到原始形狀；（3）雙層凝膠的界面粘接強度不佳，機械性能較差，嚴重限制了其進一步的應用。

  針對上述問題，南開大學化學學院孫平川研究員團隊提出了一種構筑雙層溫敏水凝膠驅動器的新策略：采用反向形變和臨界溫度匹配的LCST和UCST溫敏高分子層的協同驅動來制備高雙向彎曲的雙層水凝膠驅動器，通過在LCST層中引入納米黏土片層（Laponite）不但提升水凝膠驅動器的力學強度，而且大幅增強了雙層凝膠界面的粘接強度，從而可實現多次可逆雙向大角度的驅動行為，為高性能水凝膠驅動器研究提供了一個新的途徑（圖1）。

圖1. 基于LCST和UCST類溫敏高分子協同驅動的雙向大角度彎曲水凝膠驅動器。

  在該雙層水凝膠驅動器中，一層是基于UCST類溫敏性高分子聚N-丙烯酰基甘氨酰胺（PNAGA）水凝膠：臨界溫度以下體積收縮，臨界溫度以上體積膨脹；另一層是基于LCST類溫敏性高分子聚N-異丙基丙烯酰胺--無機黏土（PNIPAM-Laponite）納米復合凝膠：臨界溫度以下體積膨脹，臨界溫度以上體積收縮（圖2） 。特別的是PNAGA水凝膠層的UCST（18 °C） 小于PNIPAM-Laponite水凝膠層的LCST（36 °C），這兩種轉變溫度匹配和反向形變的溫敏高分子層賦予了雙層水凝膠在彎曲過程中的高效協同驅動能力。

圖2. （a）LCST-UCST雙層水凝膠；（b）PNAGA層和PNIPAM-Laponite層水凝膠不同溫度下的透過率；（c）PNAGA層，PNIPAM-Laponite層和雙層水凝膠不同溫度下的溶脹率；（d-f）PNAGA層水凝膠不同溫度下的膨脹和收縮行為；（g-i）PNIPAM-Laponite層水凝膠不同溫度下的膨脹和收縮行為。

  臨界溫度匹配的LCST-UCST相轉變作為雙向協同的驅動力，賦予了該雙層水凝膠驅動器在高溫水相中（45 °C）比傳統的熱響應雙層水凝膠驅動器更加優異的雙向大角度(+360° 到 -360°) 快速彎曲能力， 同時在低溫水相中（5 °C）形變可逆回復的能力。通過在45 °C和5 °C水環境中的溫度交替切換，該雙層水凝膠可在雙向大角度彎曲之間多次重復使用，展現了優異的循環彎曲能力（圖3）。

圖3. （a）雙層水凝膠在T = 45 °C時的熱響應彎曲；（b）和其它熱響應雙層水凝膠的彎曲性能比較；（c）雙層水凝膠在環境溫度改變下的可逆循環彎曲。

  此外，進一步在PNIPAM層中加入Laponite無機納米黏土片層，通過聚合物鏈和納米黏土形成的氫鍵作用在雙層水凝膠的界面上形成了約5 um厚度的界面層，因此增強了該驅動器雙層界面的粘接強度，防止了驅動器在熱響應彎曲過程中因界面局部應力過大而導致的分層和開裂現象。同時，Laponite的引入增加了PNIPAM層的物理交聯點，使得聚合物三維網絡結構更加緊密，因此該雙層水凝膠驅動器的力學性能也得到了顯著提升（圖4）。

圖4. （a）PNAGA / PNIPAM-Laponite雙層水凝膠的SEM圖；（b）PNAGA / PNIPAM雙層水凝膠的SEM圖；（c）含Laponite和不含Laponite雙層水凝膠彎曲兩次后的比較圖；（d-e）含Laponite雙層水凝膠界面處的SEM-EDS元素分析；（f）力學性能比較圖。

  優異的力學性能及可逆的雙向大角度彎曲能力，賦予了雙層水凝膠可以實現復雜的3D形變及驅動能力。例如該雙層水凝膠材料可以制備成一種水相環境中應用的可逆“仿生抓手”，可在外界環境溫度的刺激下，準確地抓取和轉移目標物（圖5）。

圖5. （a）雙層水凝膠在45 °C形狀改變；（b）水凝膠片層從45 °C轉移到5 °C；（c）水凝膠驅動器抓取和轉移目標物。

  該研究成果近日以“Highly Bidirectional Bendable Actuator Engineered by LCST?UCST Bilayer Hydrogel with Enhanced Interface”為題,在線發表于ACS Applied Materials & Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.0c17085）上。論文第一作者為南開大學化學學院博士生黎劍，共同通訊作者為王粉粉博士后和孫平川研究員。該論文得到了國家自然科學基金重點項目和“111”計劃項目等經費支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.0c17085