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  與傳統的“聚集導致熒光淬滅（ACQ）”現象相比，“聚集誘導發光（AIE）”表現為熒光分子在聚集狀態下熒光強度顯著增加，這是由于在聚集態下，熒光分子內的基團自由運動在空間上受到限制，激發態的能量只能以熒光發射的方式進行耗散。基于AIE機理，構建具有對外部刺激動態響應的熒光可調聚合物材料在熒光傳感器、生物成像、信息存儲等方面都有著廣泛的應用前景。然而，對于含有熒光基團的傳統熱固性材料，由于其不融不熔的特性，對于其熒光強度的調控較難實現。近年來，隨著動態共價鍵化學的發展，將其引入到傳統的交聯聚合物材料后，可獲得具有重復加工性、高力學性能等特性的聚合物材料，這一策略也為設計制備熒光性能可調的聚合物材料提供了新的思路。

  近日，中南民族大學姜宇副教授與沙特阿卜杜拉國王科技大學（KAUST）Nikos Hadjichristidis教授合作，將具有AIE效應的四苯基乙烯分子（TPE）引入到基于Diels-Alder（DA）反應的動態聚合物網絡中，構建了具有溫度刺激響應性的熒光可調聚合物材料（圖1）。研究團隊首先合成了二馬來酰亞胺取代的四苯基乙烯分子（TPE-2MI），由于分子內光誘導電子轉移（PET）效應的存在，該分子不具有熒光發射行為。將TPE-2MI用作交聯劑與含有呋喃側基的線形聚丙烯酸酯進行交聯固化，隨著馬來酰亞胺基團與呋喃基團間DA環加成反應的發生，PET效應終止，TPE分子的AIE效應得到釋放，聚合物交聯網絡熒光逐步增強（圖2）。為了進一步明確交聯聚合物的發光機理，該研究團隊還制備了TPE摻雜的聚丙烯酸酯DA交聯網絡作為對比，該產物不具備熒光發射行為。這表明將TPE分子引入到交聯網絡結構中可有效限制其分子內基團自由運動能力，大大增強聚合物的熒光強度。由于DA加成反應的可逆性，TPE-2MI交聯的聚合物能夠展現出溫度響應性的熒光可調性能（圖3）。

圖1. 基于DA/retro-DA反應的溫度響應性交聯誘導熒光材料

圖2. 交聯過程中熒光強度和玻璃化轉變溫度的變化

圖3. 基于溫度刺激響應的熒光“開/關”行為

  該工作近日以“Diels-Alder Polymer Networks with Temperature-Reversible Cross-Linking-Induced Emission”為題發表于Angew. Chem.（Angew. Chem., Int. Ed. 2020, 59, DOI:10.1002/ange.202013183）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202013183