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  高強度、高延展性和抗穿刺的聚氨酯彈性體在可穿戴柔性電子器件，軟體防護裝備等領域具有很好的應用前景。具有自修復功能的高性能聚氨酯彈性體可以防止使用過程中光、電、熱和力導致的結構損傷，提高器件的使用壽命和裝備的功能可靠性。同時實現自修復能力和力學性能的提升是目前該領域研究的難點與挑戰。

圖1.超分子聚氨酯彈性體的分子設計策略及硼-氮（B-N）配位作用

  針對這一難題，合肥工業大學化學與化工學院方華高副教授和丁運生教授等通過分子設計，將硼酸酯與可形成配位的含氮電子給體同時引入聚氨酯主鏈，制備出一種基于動態硼酸酯和硼-氮（B-N）配位作用的超分子聚氨酯彈性體材料（圖1a）。擴鏈劑小分子DFT計算結果顯示所采用的硼酸酯與叔胺擴鏈劑之間可形成B-N1和B-N2兩種配位作用，其中以B-N1型為主（圖1b）。核磁¹¹B譜證實聚氨酯體系中硼原子均已形成B-N配位鍵（圖1c），致使彈性體的儲能模量顯著提高，并抑制了分子鏈的松弛（圖1d）。B-N配位鍵在聚氨酯彈性體中構筑了分子內與分子間超分子作用（圖2a）：分子內B-N配位促進了聚合物鏈的折疊，賦予材料超高的延展性（斷裂應變: 14000%）（圖2b）；分子間B-N配位作為物理交聯點，顯著提高了材料的力學強度（10.5 MPa），其拉伸韌性達到182.2 MJ m^-3（圖2c），遠高于目前已報道的其他室溫自修復材料。由于B-N配位具有動態特性，在體系中形成瞬時網絡結構，單軸拉伸性能表現出顯著的速度依賴性（圖2d）。此外，在彈性體撕裂過程中，通過B-N配位作用的可逆斷裂與重組，有效吸收外界能量，斷裂能高達72100 J m^-2（圖2e），表現出優異的缺口不敏感性（圖2f）和突出的抗穿刺特性（圖2g）。

圖2. 基于硼酸酯與B-N配位的超分子聚氨酯彈性體的力學性能

  該超分子聚氨酯彈性體表現出優異的室溫自修特性，將切斷面接觸后經室溫放置36小時，拉伸強度恢復至5.2 MPa，已超過絕大部分先前報道的室溫自修復材料(圖3a、圖3c)。斷面經水潤濕后，修復速度顯著加快，經36小時修復，拉伸強度達到8.6 MPa，拉伸韌性升至123.5 MJ m^-3 （圖3b、圖3c）。在室溫條件下，聚氨酯分子鏈上硼酸酯間的復分解反應、B-N配位鍵和氫鍵的可逆斷裂與形成是該超分子聚氨酯自修復的內在機理。雖然大分子鏈的運動能力較弱，致使室溫自修復效率有限，但少量水誘導硼酸酯的水解-再酯化反應，提高了斷面聚合物鏈的運動能力，從而顯著提高彈性體的修復效率（圖3e）。該研究工作提出了一種基于動態硼酸酯與B-N配位作用協同的分子設計策略，制備的聚氨酯彈性體不僅具有良好的室溫自修復能力，而且還具有高強度、高延展性與抗穿刺等特點，有望應用于可穿戴柔性電子器件，軟體防護裝備等領域。

圖3. 基于硼酸酯與B-N配位的超分子聚氨酯彈性體室溫自修復性能及機理。

  目前該工作以“Synergy between Dynamic Covalent Boronic Ester and Boron-Nitrogen Coordination: Strategy for Self-Healing Polyurethane Elastomers at Room Temperature with Unprecedented Mechanical Properties”為題發表在材料類國際著名期刊《Materials Horizons》。博士研究生宋楷為第一作者，方華高副教授，丁運生教授和魏海兵副教授為通訊作者，合肥工業大學為唯一通訊單位。該項工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃和中央高校基本科研業務費專項資金的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D0MH01142H