近年來，基于聚醚砜（PES）、聚砜(PSf)和聚偏氟乙烯（PVDF）利用相轉化方法制備微濾（MF）、超濾（UF）和納濾膜（NF）一直是聚合物水處理濾膜新產品研發和基礎研究的前沿。滲透性、選擇性及其權衡系數是這幾類濾膜的核心性能指標，影響這些指標的原料、配方、制膜工藝及測試和應用的參數眾多，造成提升這些指標的方法和途徑多樣化，但針對高性能濾膜的界定與制備優化方案仍不清晰。為此，中國科學院長春應用化學研究所高分子材料結構與大數據課題組利用數據挖掘和機器學習方法，基于定量的組成-工藝-結構-性能關系，針對聚合物水處理濾膜（WFM, water filtration membrane）的三個核心指標：滲透性、選擇性及其權衡系數構建了可靠的預測模型，開發并發布了支持虛擬實驗的平臺軟件polySML-WFM (https://gitee.com/polysml/polySML)，可輔助配方工藝設計，評估濾膜綜合性能等級，為高性能水處理濾膜開發提供切實指導。
通過對PES/PSf/PVDF基三類濾膜的前沿文獻報道、基礎數據手冊、材料的物理化學表征以及濾膜制樣測試標準的多模態數據挖掘，構建了含1895條具備詳盡信息的數據集，涵蓋組成、工藝、結構、制備參數以及性能測試等關鍵信息，結合材料信息計算、工藝標準參數的轉換和歸一化，建成結構化數據集，進而利用隨機森林算法開展了特征工程、回歸和分類模型構建。
首先明確了常見分離物質的尺寸和分子量分布，濾膜三個核心性能指標滲透性(Lp)、選擇性(1/S0)以及新提出的權衡系數(Tr)的分布范圍。三種高分子從性能指標分布看幾乎可以相互替代，但從分離物質大分子類、染料類和鹽類物質來看，分離的性能指標分布存在顯著差異。
圖1. 分離物質的半徑(a)和分子量(a’)分布以及根據不同聚合物(b-d)和分離物質(b’-d’)分類的濾膜性能指標分布。
1. 回歸預測模型
利用之前提出的Lsig值的判定和應用方法（J. Mater. Chem. A 2019, 7, 11847-11857），通過特征工程選取了17個特征，包含膜材料、相轉化法中的核心試劑應用和工藝控制參數，以及膜性能測試的關鍵設定等信息。依據這些特征對滲透性、選擇性及其權衡系數構建了回歸預測模型，其穩定性和可靠性通過了嚴格的10倍交叉驗證。同時，評估了這些特征與性能指標的定性和定量關聯性，部分關聯關系與實驗經驗定性規律一致（已知因果關系），同時也揭示了材料與試劑內在化學特征與性能的定量關聯性（未知關聯關系）。
圖2. 對數坐標下Lp (a), 1/S0 (b) 和 Tr (c)的實驗值和預測值作圖，對應預測模型的特征重要性排序(a’-c’)。
2. 分類預測模型
濾膜的滲透性和選擇性存在權衡(trade-off)，而Robeson上限被廣泛用于分離膜綜合性能評估。通過將濾膜廣泛使用的、描述權衡上限的理論模型曲線引入到滲透性和選擇性二維關聯圖中，調整模型參數可將分離大分子類和分離鹽類濾膜數據集分為帕累托集（20:80）和平衡集（50:50）。在此基礎上，訓練出了可以識別綜合性能優異的前20%或前50%的濾膜產品的分類預測模型。新定義的權衡系數Tr可由實驗值簡單計算得到，對于分離大分子來說，其下限為1.0和0.46即可分別達到前20%和前50%，而鹽類分離的下限分別為0.80和0.17。膜產品由前50%提升到前20%，提升鹽類分離膜的難度系數是大分子分離膜的2.6倍。
圖3. 分離大分子類和鹽類的濾膜的選擇性-透過性trade-off 曲線(a, a’)，和對應分類模型的ROC曲線(b,b’)，以及Tr分布的箱線圖(c,c’)。
3. 虛擬實驗平臺
通過集成上述準確可靠的回歸和分類模型，他們開發了具有友好UI并可在windows環境獨立運行的的軟件polySML-WFM，發布在https://gitee.com/polysml/polySML。該軟件支持高性能濾膜開發的虛擬實驗(virtual experiment)，輔助開發人員快速縮小組成、工藝和測試條件等參數篩選，預測濾膜性能并評估濾膜分離不同物質的綜合等級，提升高性能MF,UF和NF聚合物分離膜的研發水平。
圖4. polySML-WFM軟件用戶界面。
該工作近期以標題Predicting the performance of polyvinylidene fluoride, polyethersulfone and polysulfone filtration membranes using machine learning發表在Journal of Materials Chemistry A，相關軟件polySML已獲得軟件著作權授權。論文的第一作者為博士研究生劉婷麗，通訊作者為中國科學院長春應用化學研究所特別研究助理劉倫洋博士和李云琦研究員。該工作得到國家自然科學基金（21774128，U1832177，51988102），中國科學院前沿科學重點研究項目（QYZDY-SSW-SLH027）支持。
原文鏈接：
Tingli Liu, Lunyang Liu, Fengchao Cui, Fang Ding, Qifeng Zhang, Yunqi Li, Predicting the performance of polyvinylidene fluoride, polyethersulfone and polysulfone filtration membranes using machine learning, J. Mater. Chem. A, 2020,8, 21862-21871。
https://doi.org/10.1039/D0TA07607D
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