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  沒(méi)有半導(dǎo)體，一切電子電路就無(wú)從談起，傳統(tǒng)的半導(dǎo)體芯片以硅材料為主。但硅基材料非常脆弱，幾乎不能承受任何機(jī)械形變，極大的限制了其在柔性電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用，因而亟需開(kāi)發(fā)可應(yīng)用于柔性電子電路的新型材料與器件。聚合物半導(dǎo)體由于其本征柔韌性、半導(dǎo)體性能及可大面積溶液印刷加工性而在可穿戴電子、物聯(lián)網(wǎng)及人機(jī)交互領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。相對(duì)于單一組分的聚合物半導(dǎo)體體系，雙組份聚合物半導(dǎo)體體系在異質(zhì)結(jié)光電轉(zhuǎn)換電池、具有自封裝效應(yīng)/半導(dǎo)體微量化消耗的晶體管邏輯器件中獨(dú)具優(yōu)勢(shì)。但其微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控更具挑戰(zhàn)：（1）雙組份材料水平方向的熱力學(xué)不穩(wěn)定；（2）雙組份聚合物分子鏈的相互纏結(jié)；（3）溶劑蒸發(fā)所帶來(lái)的垂直方向的相擾動(dòng)。

  日前，東華大學(xué)的朱美芳院士、王剛研究員與美國(guó)西北大學(xué)的Tobin Marks院士合作，創(chuàng)新性的提出“混合流形微流打印”新思路，通過(guò)計(jì)算機(jī)模擬構(gòu)建流體力學(xué)模型，采用“半導(dǎo)體光刻+刻蝕”方法構(gòu)建微流打印刀片，進(jìn)而精準(zhǔn)操縱宏觀流體剪切力與納米尺度聚合物半導(dǎo)體分子鏈的相互作用，實(shí)現(xiàn)了對(duì)雙組份聚合物半導(dǎo)體薄膜相純度的有效調(diào)控，獲得了基于聚合物半導(dǎo)體微納米纖維薄膜的半導(dǎo)體器件的連續(xù)印刷制備。這種方法表現(xiàn)出良好的普適性，在兩相體系的場(chǎng)效應(yīng)晶體管以及光電能源轉(zhuǎn)換器件中均展現(xiàn)出優(yōu)異的效果。目前相關(guān)工作以“Mixed-flow design for microfluidic printing of two-component polymer semiconductor systems”發(fā)表在《PNAS》。

基于計(jì)算機(jī)模擬的混合流打印刀片設(shè)計(jì)

  研究者首先通過(guò)使用有限元模擬來(lái)評(píng)估各種幾何形狀的微流體通道對(duì)聚合物共混物的微流體印刷的影響。在流體的各種流動(dòng)形態(tài)中，層流可有效促進(jìn)分子鏈的取向，拉伸流通過(guò)將纏繞鏈段拉伸進(jìn)而降低結(jié)晶的臨界勢(shì)壘。以往的研究者常常通過(guò)采用其中一種流型的設(shè)計(jì)印刷來(lái)改善器件的相關(guān)性能，本工作中研究者采取了完全不同的設(shè)計(jì)思想，即采用層流和延伸流的混合流設(shè)計(jì)，來(lái)實(shí)現(xiàn)高性能有機(jī)光電器件的設(shè)計(jì)。為了了解葉片幾何形狀如何影響液體中的速度變化和流動(dòng)類型，研究者選擇了三種典型的幾何形狀來(lái)調(diào)制液體流動(dòng)：1) 平行矩形通道；2) 微柱陣列；3) 沙漏狀。前兩種幾何形狀分別引起層流和拉伸流，而“沙漏狀”的幾何結(jié)構(gòu)可同時(shí)實(shí)現(xiàn)層流和拉伸流，有望在微流剪切印刷中表現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。申請(qǐng)人進(jìn)一步利用“光刻+刻蝕”手段制備出了微流打印刀片，并將其應(yīng)用于雙組份聚合物半導(dǎo)體薄膜的微流印刷制備。

雙組份體系相純度的有效調(diào)控及普適模型的構(gòu)建

  研究者利用阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)同步輻射光源的廣角掠入射角X射線衍射技術(shù)（GIWAXS）、勞倫斯-伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的共振軟X射線衍射（R-SoXS）等手段系統(tǒng)研究不同加工手段所獲得聚合物半導(dǎo)體薄膜，研究發(fā)現(xiàn)“混合微流打印”手段可顯著提高雙組份體系的相純度。通過(guò)系統(tǒng)分析材料微觀結(jié)構(gòu)（結(jié)晶度、相純度、表面微觀形貌）以及器件性能（縱向載流子遷移率、短路電流、填充因子等）的構(gòu)效關(guān)系，提出了“混合流促進(jìn)雙組份聚合物相純度提升”的假設(shè)模型，有望指導(dǎo)雙組份聚合物半導(dǎo)體器件的微流打印制備。

在多種聚合物半導(dǎo)體電子器件中的普適性

  本工作中所提出的“混合流微流打印”新思路，實(shí)現(xiàn)了對(duì)分子鏈的空間構(gòu)象、薄膜結(jié)晶度及相純度的控制，可控構(gòu)筑了微納米纖維聚集體，多種不同類型的半導(dǎo)體器件中均展現(xiàn)出優(yōu)異的性能：

  （1） 異質(zhì)結(jié)光電能量轉(zhuǎn)換器件：對(duì)于經(jīng)典的PTB7-Th:N2200體系而言，采用“混合流微流打印”新思路所獲得太陽(yáng)能電池相比于傳統(tǒng)的刮涂成膜方法，在短路電流、填充因子、SCLC遷移率等核心參數(shù)均實(shí)現(xiàn)大幅提升，光電轉(zhuǎn)換效率實(shí)現(xiàn)了50%的提升；這種打印方法在J51:N2200體系中其光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)7.80%，在商品化應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大的前景。

  （2） 雙組份晶體管器件：對(duì)于雙極性的P-N（P3HT:N2200雙組份聚合物）晶體管體系，該種印刷方法可促進(jìn)垂直相分離的形成，實(shí)現(xiàn)空穴載流子遷移率和電子載流子遷移率的同步提升；對(duì)于N2200:PS（半導(dǎo)體聚合物/基體聚合物雙組份聚合物）晶體管可促進(jìn)微米尺度半導(dǎo)體纖維形成，顯著提升垂直相分離，實(shí)現(xiàn)晶體管載流子遷移率100%以上的提升。

  本工作提出了“mixed-flow design”（混合流設(shè)計(jì)）的思路應(yīng)用于雙組份聚合物半導(dǎo)體電子器件的微流印刷制備，在異質(zhì)結(jié)光電轉(zhuǎn)換體系、雙極性晶體管、摻雜聚合物半導(dǎo)體晶體管器件中均實(shí)現(xiàn)較為顯著的性能提升，這種方法也有望成為印刷電子學(xué)中一種較為有效的打印新手段。

  原文鏈接：https://www.pnas.org/content/early/2020/07/08/2000398117/tab-article-info