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  人體肌肉組織通常具有J-型應力應變曲線，在小變形時柔軟 (楊氏模量～100kPa) ， 隨著變形的增加，肌肉組織會明顯硬化，給出較高的強度(～1MPa) 。肌肉組織還具有較高的含水量(70-80%) ，但它們依然能夠承受每年百萬次兆帕量級的應力加載，它們的斷裂能依然保持在～1000 J/m²。天然肌肉所具備的上述綜合性能(高強度、抗疲勞性、柔軟以及高含水量)還沒有在人造合成水凝膠中實現(xiàn)。今日，MIT趙選賀團隊發(fā)現(xiàn)通過機械訓練，可以制備出與天然肌肉綜合性能相媲美的柔軟且抗疲勞的水凝膠“肌肉”。通過機械訓練，人造水凝膠可以實現(xiàn)和天然肌肉相似的有序納米纖維結(jié)構。這些有序納米纖維能夠有效地抵抗疲勞引起的裂紋擴展。

1. 綜合極限性能

  已經(jīng)有大量的工作試圖通過分子結(jié)構的設計實現(xiàn)人體組織的機械性能，但是已知的方法并不能在一個材料體系復現(xiàn)人體肌肉所具備的綜合極限性能，包括高抗疲勞性、高強度、柔軟性和高含水量。設計具備和人體肌肉相比擬的人造合成水凝膠是目前軟物質(zhì)設計領域的難點和熱點。因為具備綜合極限性能的水凝膠在組織替換、水凝膠生物電子、可服用水凝膠器械、醫(yī)療器械水凝膠圖層、水凝膠軟體機器人等領域有實際應用價值。

  今日，趙選賀團隊的最新工作發(fā)現(xiàn)，通過機械訓練得到的人造水凝膠“肌肉”能夠?qū)崿F(xiàn)與人體肌肉相比擬的極限綜合性能(圖1)¹。MIT博士生林少挺(http://linshaoting.com)和博士后劉吉為該論文共同第一作者，MIT博士生劉心悅為該論文的第二作者。機械訓練的水凝膠和人體肌肉具有類似的各向異性，沿納米纖維方向的應力應變曲線也呈現(xiàn)與天然肌肉類似的J-形特征。在小變形下具有低模量(210 kPa) 保持柔性，在較大變形下有明顯的硬化，并且具備高強度 (5.4 MPa) 。人造水凝膠“肌肉”同時表現(xiàn)出十分優(yōu)越的抗疲勞特性，疲勞閾值能夠達到1250 J/m², 遠高于傳統(tǒng)超韌水凝膠。趙選賀團隊比較了多種已知水凝膠和天然肌肉的模量、強度、疲勞閾值和水含量的綜合性能對比圖(圖2)，經(jīng)過機械訓練得到的水凝膠表現(xiàn)出最佳的綜合性能。

圖1. 人體肌肉和機械訓練水凝膠“肌肉”的綜合性能對比

圖2. 傳統(tǒng)超韌水凝膠、天然肌肉和機械訓練水凝膠“肌肉”綜合性能對比圖

2. 機械訓練增強

  今年2月， Jianping Gong團隊發(fā)表了雙網(wǎng)絡水凝膠通過機械訓練中不斷提供聚合單體以增強力學性能的工作²。趙選賀團隊提出了一種通過純機械訓練的方法，引入有序取向的柔性納米纖維實現(xiàn)材料綜合性能的改進和增強(圖3)。該機械訓練方法首先需要通過相分離在PVA水凝膠中生長柔性納米纖維。為了形成類似于人體肌肉的有序取向納米纖維，他們把經(jīng)過冷凍解凍的PVA水凝膠在水浴環(huán)境進行反復循環(huán)應變加載，進行機械訓練。如果只進行一次機械訓練，在應變加載下形成的大部分有序取向柔性納米纖維依然會恢復到初始無序狀態(tài)。只有通過足夠多次數(shù)的機械訓練，才能實現(xiàn)大部分柔性納米纖維沿著施加應力方向的有序排布。

圖3. 基于機械訓練實現(xiàn)柔軟且抗疲勞人造水凝膠“肌肉”

  趙選賀團隊通過共聚焦顯微鏡、掃描電鏡、X射線散射和原子力顯微鏡對訓練前后的水凝膠進行了多尺度的結(jié)構表征(圖4)，驗證了多尺度有序取向柔性納米纖維的形貌，實驗測得的柔性納米纖維直徑在100 nm 到1 μm 范圍。

圖4. 水凝膠訓練前后結(jié)構表征

  為了進一步解釋訓練后水凝膠的柔性和抗疲勞性能，趙選賀團隊還搭建了原位X射線散射(圖5)和原位共聚焦顯微鏡(圖6)的測試平臺，能夠測量和分析不同應變下PVA水凝膠在變形前后的內(nèi)部結(jié)構變化。研究發(fā)現(xiàn)，這種通過水浴環(huán)境機械訓練得到水凝膠能夠保持柔性的原因在于納米纖維間無定形分子鏈的拉伸、納米纖維內(nèi)部納米晶區(qū)的旋轉(zhuǎn)和納米纖維間的滑移。他們進一步通過原位共聚焦顯微鏡拍攝了裂紋在經(jīng)過訓練后的水凝膠中的傳播過程，清晰地捕捉了垂直裂紋尖端的取向纖維阻礙裂紋擴展，實現(xiàn)高抗疲勞性。

圖5. 原位X射線散射分析晶區(qū)形貌

圖6. 原位共聚焦顯微鏡追蹤裂紋擴展

3.抗疲勞水凝膠的設計原理

  1967年，Lake 和Thomas解釋了橡膠材料的疲勞閾值是斷裂一層高分子鏈所需要的能量³。根據(jù)已知鍵能、單位體積的鍵密度以及單層分子鏈的尺寸，他們計算了橡膠材料的疲勞閾值在1-100 J/m²左右。哈佛大學鎖志剛教授課題組的一系列開創(chuàng)性的工作發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)水凝膠和超韌水凝膠的疲勞閾值在Lake-Thomas理論值附近⁴。趙選賀團隊在今年1月發(fā)表在《Science Advances》的文章中發(fā)現(xiàn)，在水凝膠中引入高含量的納米晶體區(qū)域能夠有效抵抗疲勞裂紋擴展，首次達到1000 J/m²疲勞閾值。團隊提出，設計抗疲勞水凝膠的原理是讓疲勞裂紋在擴展中遇到并且斷裂比一層高分子鏈強韌很多的物體，例如納米晶域(圖7)⁵。但由于納米晶體本身具有極高的模量(～GPa)，并且不吸水，因而引入納米晶體區(qū)域會增加水凝膠的楊氏模量，降低水凝膠的水含量。在今日的工作中，趙選賀團隊發(fā)現(xiàn)引入有序取向的柔性納米纖維也可以有效地提高水凝膠的抗疲勞性能（1250 J/m²疲勞閾值），因為斷裂柔性納米纖維需要的能量也遠高于斷裂一層分子鏈需要的能量。但不同于高模量納米晶體區(qū)域，這些柔性納米纖維的優(yōu)勢在于它們依然能夠保持柔性，并且具備較高的含水量。

圖7. 抗疲勞水凝膠的設計原理

4. 3D 打印柔軟抗疲勞水凝膠

  有序取向柔性納米纖維能夠賦予水凝膠與天然肌肉相似的各向異性行為。然而，實際工程應用中可能需要材料各向同性的綜合力學性能。趙選賀團隊進一步提出通過3D打印人造水凝膠“肌肉”的微孔結(jié)構，實現(xiàn)各向同性的綜合力學性能。通過共聚焦顯微鏡和X射線散射的雙重驗證，他們發(fā)現(xiàn)每一根3D打印的微米長絲經(jīng)過雙向機械訓練都能夠?qū)崿F(xiàn)納米尺度的有序纖維取向，因而能夠?qū)崿F(xiàn)面內(nèi)各向同性的柔軟、高強度和抗疲勞性能。

參考文獻

1 Lin, S., Liu, J., Liu, X. & Zhao, X. Muscle-like fatigue-resistant hydrogels by mechanical training. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.1903019116,  (2019).

2 Matsuda, T., Kawakami, R., Namba, R., Nakajima, T. & Gong, J. P. Mechanoresponsive self-growing hydrogels inspired by muscle training. Science 363, 504-508,  (2019).

3 Lake, G. & Thomas, A. The strength of highly elastic materials. Proc R Soc Lond A 300, 108-119,  (1967).

4 Bai, R., Yang, J. & Suo, Z. Fatigue of hydrogels. European Journal of Mechanics - A/Solids 74, 337-370,  (2019).

5 Lin, S., Liu, X., Liu, J., Yuk, H., Loh, H.-C., Parada, G. A., Settens, C., Song, J., Masic, A. & McKinley, G. H. Anti-fatigue-fracture hydrogels. Sci Adv 5, eaau8528,  (2019).

  MIT趙選賀團隊（http://zhao.mit.edu）長期推動軟材料和人機界面科技的發(fā)展。最近的成果包括：

機理方法研究

• 提出水凝膠抗疲勞（anti-fatigue-fracture, fatigue-resistant）的原理并實現(xiàn)超高抗疲勞水凝膠 Science Advances, 5: eaau8528 (2019); PNAS doi:10.1073/pnas.1903019116

Fatigue-resistant: Fracture beyond amorphous chains.

• 提出水凝膠超韌粘結(jié) （tough adhesion）的原理，并實現(xiàn)與各種材料的超韌粘結(jié) Nature Materials, 15, 190 (2016)

Tough adhesion: Integrate bulk dissipation and interfacial linkage.

• 提出堅韌水凝膠高彈體聚合物（tough hydrogel-elastomer hybrid）原理，并實現(xiàn)不干水凝膠 (anti-dehydration hydrogel) Nature Communications, 7, 12028 (2016)

Tough hydrogel-elastomer hybrid: Quench oxygen at interface + tough adhesion

• 提出純PEDOT:PSS高性能導電水凝膠機理、制備及圖案化方法Nature Communications 10, 1043 (2019)

Conductive hydrogel: Interconnect conductive nanofibrils

• 提出3D打印鐵磁軟材料和軟機器 Nature, 558, 274 (2018)

• 提出3D打印超韌超彈水凝膠的方法并打印各種載細胞的超韌超彈水凝膠結(jié)構 Advance Materials, 27, 4035 (2015)

• 提出利用力學失穩(wěn)3D打印軟材料的原理和相圖。Advance Materials, 30, 1704028 （2018）

• 提出3D打印有生命活性的傳感器結(jié)構和器件的原理和方法。Advanced Materials, 1704821 (2017)

• 定義水凝膠生物電子學（hydrogel bioelectronics） Chemical Society Review, 48, 1642 – 1667 (2019)

• 系統(tǒng)闡述多種水凝膠增韌（high toughness）的原理  Soft Matter, 10, 672 (2014)； 系統(tǒng)闡述多種水凝膠增強 （high strength）的機理 Proceedings of the National Academy of Sciences, 114, 8138 (2017)

Tough hydrogel: Build dissipation into stretchy network

應用研究

• 提出可食用水凝膠電子并用來長期監(jiān)測核心體征 Nature Communications, 10, 493 (2019)

• 提出并實現(xiàn)可拉伸水凝膠電子 Advanced Materials 28, 4497 (2016)

• 提出并實現(xiàn)液壓水凝膠驅(qū)動器和機器人 Nature Communications, 8, 14230 (2017)

• 實現(xiàn)超拉伸水凝膠光纖 Advanced Materials, 28, 10244 (2016)

• 實現(xiàn)各種醫(yī)療儀器上的超韌水凝膠涂層  Advanced Healthcare Materials,6,1700520 (2017); Advanced Materials, 1807101 (2018)

• 提出并實現(xiàn)可拉伸生命器件 （stretchable living device） Proceedings of the National Academy of Sciences, 114, 2200 (2017)

• 應用力學失穩(wěn)得到人工粘膜 Proceedings of the National Academy of Sciences, 115, 7503 (2018)