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  2018年10月11日凌晨，Nature上線了兩篇來自中國學(xué)者的主要成果。

  兩篇工作投稿時間十分接近，同一天接收、發(fā)表。文章內(nèi)容均是報道鈣鈦礦型發(fā)光二極管的工作，均獨立地達成LED外量子效率20%的里程碑，接近最好的有機LED性能。

  一篇來自南京工業(yè)大學(xué)的黃維院士和王建浦教授的合作成果，他們報道了一種外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED，能量轉(zhuǎn)化效率高達12%。

  而另一篇來自華僑大學(xué)魏展畫教授、新加坡南洋理工熊啟華教授以及加拿大Edward H. Sargent教授的合作成果。他們同樣報道了一種LED外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED，工作壽命（T50）超過100h！

  該期Nature同時刊登了Paul Meredith 和 Ardalan Armin的評述文章(doi: 10.1038/d41586-018-06923-y)，詳細(xì)比較以及解讀了兩篇中國學(xué)者的工作。并指出未來在三色PLED以及穩(wěn)定性優(yōu)化的研究前景。

a，過去的鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)，b，南京工業(yè)大學(xué)PLED優(yōu)化的構(gòu)建方案。c，華僑大學(xué)PLED優(yōu)化結(jié)構(gòu)。

  由南京工業(yè)大學(xué)海外人才緩沖基地（先進材料研究院）黃維院士、王建浦教授帶領(lǐng)的IAM團隊在鈣鈦礦發(fā)光二極管（LED）領(lǐng)域再次取得重大突破。他們在世界上首次通過自發(fā)形成的具有亞微米尺度的離散型鈣鈦礦，使LED的光提取效率得到大幅度提升，在低成本、高亮度、大面積LED領(lǐng)域展現(xiàn)出獨特的應(yīng)用潛力。

  LED能夠?qū)㈦娔苻D(zhuǎn)成光能，被稱為第四代照明光源或綠色光源，在顯示與照明領(lǐng)域應(yīng)用廣泛，具有廣闊的市場前景以及巨大的市場價值。但是，目前平面結(jié)構(gòu)的LED、尤其是有機發(fā)光二極管（OLED）的發(fā)光效率還比較低，原因在于除了約20%-30%的光子能通過折射離開器件外，其他光子都被限制在器件中，因此科學(xué)家們通常采用光提取技術(shù)來提高LED的出光效率，然而該方法需要增加圖案化光柵等特殊結(jié)構(gòu)，并且成本高、制備工藝復(fù)雜，往往還會造成LED發(fā)光光譜和出光方向的改變，從而影響發(fā)光效率。

  針對這一世界性的重大科學(xué)難題，黃維院士、王建浦教授所帶領(lǐng)的團隊，通過一種簡單的低溫溶液法，實現(xiàn)了由一層非連續(xù)、不規(guī)則分布的鈣鈦礦晶粒和嵌入在鈣鈦礦晶粒之間的低折射率有機絕緣層組成的發(fā)光層，進而大幅度地提高了LED的光提取效率。據(jù)IAM團隊學(xué)術(shù)帶頭人、該研究主要負(fù)責(zé)人、先進材料研究院常務(wù)副院長王建浦教授介紹，使用該方法制備的LED器件外量子效率達到20.7%，在100 mA cm-2的電流密度下能量轉(zhuǎn)化效率達到12%。此外，通過與浙江大學(xué)田鶴教授、戴道鋅教授團隊之間的合作，他們發(fā)現(xiàn)該方法形成的非周期性結(jié)構(gòu)可以將LED光提取效率提高10個百分點。

圖1. 鈣鈦礦LED器件制造及亞微米結(jié)構(gòu)形成

  將氨基酸與鈣鈦礦前驅(qū)溶液混合(5-aminovaleric acid
(5AVA), formamidinium iodide (FAI) and PbI2混合)沉積到基底上，即可在整個襯底表面形成均勻分布的，亞微米尺寸的盤狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。

圖2 AFM測量鈣鈦礦亞微米盤狀結(jié)構(gòu)的均勻高度分布。

圖3 鈣鈦礦膜的光吸收、發(fā)射，以及XRD，以及內(nèi)量子效率，時間分辨的光致發(fā)光的表征。

圖4 鈣鈦礦LED的光電性質(zhì)表征。

  b圖顯示，電流密度為18 mA cm?2時，外量子效率達到20.7%。c 圖為多個器件的平均外量子效率為19.2%。 LED發(fā)光為近紅外光。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0576-2

  華僑大學(xué)魏展畫教授聯(lián)合新加坡南洋理工大學(xué)熊啟華教授和加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent教授在鈣鈦礦發(fā)光二極管的研究中取得重大突破。研究人員利用鈣鈦礦的組分分布調(diào)控策略得到平整致密且光電性能優(yōu)異的鈣鈦礦薄膜，并通過加入阻擋層改善電子空穴的注入平衡，得到的鈣鈦礦發(fā)光二極管的外量子效率（EQE）超過20%，刷新了鈣鈦礦發(fā)光二極管的世界最高紀(jì)錄，同時，穩(wěn)定性也得到極大地提升，遠(yuǎn)超國際同行。

圖一 不同鈣鈦礦的光學(xué)表征

(A)  CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0在日光燈和紫外燈下的圖片; (B) CsPbBr3和不同混合比例的鈣鈦礦的紫外可見吸收曲線; (C) CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0的PL曲線（激發(fā)波長400nm,4uw） (D) CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0的熒光壽命曲線。

圖二 組分分布調(diào)控提高鈣鈦礦層的PL

不同組分分布示意圖： 單層 CsPbBr3、 疊層CsPbBr3/MABr 和CsPbBr3@MABr核殼結(jié)構(gòu); (B) 不同鈣鈦礦在紫外燈下的PL圖片; (C) 二次離子質(zhì)譜(SIMS)深層分析 CsPbBr3@MABr核殼結(jié)構(gòu); (D) 聚焦離子束（FIB）切割，表面濺射C作為保護層的CsPbBr3@MABr殼核結(jié)構(gòu)TEM截面圖（圖中白色部分表明有MABr殼狀結(jié)構(gòu)包裹CsPbBr3晶粒）。

圖三 鈣鈦礦LED器件和性能表征

(A)鈣鈦礦LED器件結(jié)構(gòu)示意圖 ，PEDOT:PSS 和 B3PYMPM 分別作為空穴傳輸層（HTL）和電子傳輸層(ETL); (B) 鈣鈦礦LED器件工作圖; (C)CsPbBr3、MAPbBr3和混合鈣鈦礦1.0為發(fā)光層的器件的CE-V曲線; (D)CsPbBr3和混和鈣鈦礦1.0的純電子純空穴器件的J-V曲線; (E)器件的電流效率分布統(tǒng)計圖; (F) 性能最佳的混合鈣鈦礦1.0的EQE-V曲線。

圖四 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層進一步提高器件性能

(A) 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層的純電子純空穴器件J-V曲線; (B) 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層的器件結(jié)構(gòu)示意圖; (C)插入PMMA阻擋層后器件的電流效率分布統(tǒng)計圖;性能最優(yōu)的鈣鈦礦LED(D) L-J-V 曲線和 (E) EQE-L 曲線; (F) 鈣鈦礦LED壽命測試曲線。

  研究人員利用CsPbBr3和MABr在極性溶劑DMSO的溶解度差異，成功用一步法旋涂得到具有CsPbBr3@MABr核殼結(jié)構(gòu)的高熒光量子效率（PLQY）的鈣鈦礦薄膜。研究指出MABr的加入有助于CsPbBr3的形核和長大，并有效鈍化CsPbBr3表面缺陷，降低無輻射復(fù)合，且CsPbBr3上的MABr能起到平衡電荷注入的效果。研究人員通過在發(fā)光層和電子傳輸層之間插入PMMA絕緣材料，進一步提高了器件中的電子空穴注入平衡，最終得到的鈣鈦礦發(fā)光二級管EQE達到20.3%，穩(wěn)定性超過100小時，使鈣鈦礦LED的發(fā)展達到了一個新的高度。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0575-3

  評論文章：https://www.nature.com/articles/d41586-018-06923-y