近日，北京化工大學生命科學與技術學院劉惠玉教授團隊與中國科學院化學研究所黃志軍博士合作，首次通過原位生長法，制備了具有緊密接觸界面的氮化碳納米片負載的鈀納米片（Pd NSs/CNNSs）。所得材料可高效催化硼氫化鈉還原對硝基苯酚（4-NP）。相關成果發(fā)表于《Small》（DOI: 10.1002/Small.201801812）。北京化工大學顧凱同學為第一作者，劉惠玉教授和黃志軍博士為通訊作者。
貴金屬超薄納米片具有獨特的電子性能，被廣泛應用于催化，但高成本和低穩(wěn)定性限制了其實際應用。將貴金屬超薄納米片負載于納米片載體可提高其催化活性和穩(wěn)定性，兩種納米片之間的緊密界面接觸在提高催化性能方面起著至關重要的作用。然而，已報道氮化碳納米片粗糙和彎曲的表面使其難以構建接觸良好的界面，因此制備具有緊密接觸界面的負載型氮化碳納米片催化劑極具挑戰(zhàn)。
為克服上述挑戰(zhàn)，劉惠玉教授課題組通過原位生長法將鈀納米片（Pd NSs）負載到氮化碳納米片（CNNSs）上。該方法克服了納米片形態(tài)不相容的局限，制備出具有緊密接觸界面的負載型納米片催化劑。在一氧化碳還原和結構限制作用下，鈀納米顆粒緊密生長并融合，形成CNNSs負載的Pd NSs。CNNSs的富氮特性為Pd NSs提供了大量的配位點，增強了CNNSs與Pd NSs之間的相互作用，提高了Pd NSs的穩(wěn)定性。緊密接觸和配位作用優(yōu)化了Pd NSs的電子結構。與未負載和通過靜電作用負載的Pd NSs相比，原位生長法制備的Pd NSs的Pd 3d5/2結合能偏移了0.3 eV。實驗證明，Pd NSs/CNNSs表現(xiàn)出明顯增強的催化活性和穩(wěn)定性。PdNSs/CNNSs的活性是未負載的Pd NSs的5.4倍。使用六次后，催化活性沒有明顯下降。
劉惠玉教授課題組通過原位生長法制備具了有緊密接觸界面的Pd NSs/CNNSs。其優(yōu)化的電子結構和高穩(wěn)定性極大增強了催化4-NP還原的性能。這表明緊密接觸界面的負載型貴金屬納米片在催化中極具應用前景。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.201801812
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