單壁碳納米管具有優異的力學、電學和光學性質，在柔性和透明電子器件領域可作為透明電極材料或半導體溝道材料，因此被認為是最具競爭力的候選材料之一。開發出可高效、宏量制備高質量碳納米管薄膜的方法已成為該材料走向實際應用的關鍵難題。首先，迄今制備的單壁碳納米管薄膜的尺寸通常為厘米量級，批次制備方式不能滿足規模化應用要求。其次，由于在碳納米管薄膜制備工藝過程中通常會引入雜質和結構缺陷，使得薄膜的光電性能劣化，遠低于理論預測值。因此，發展一種高效、宏量制備高質量單壁碳納米管薄膜的制備方法具有重要價值。
近日，中國科學院金屬研究所先進炭材料研究部孫東明團隊與劉暢團隊合作，提出了一種連續合成、沉積和轉移單壁碳納米管薄膜的技術，實現了米級尺寸高質量單壁碳納米管薄膜的連續制備，并基于此構建出高性能的全碳薄膜晶體管（TFT）和集成電路（IC）器件。研究人員采用浮動催化劑化學氣相沉積方法在反應爐的高溫區域連續生長單壁碳納米管，然后通過氣相過濾和轉移系統在室溫下收集所制備的碳納米管，并通過卷到卷轉移方式轉移至柔性PET基底上，獲得了長度超過2m的單壁碳納米管薄膜。對該過濾沉積過程進行流體仿真，其結果表明當調節出氣口速度使抽濾過程處于平衡狀態時，該過濾系統中的氣流呈現出均勻的氣流速度分布（圖1）。通過該方法制備的單壁碳納米管薄膜表現出優異的光電性能和分布均勻性，在550納米波長下其透光率為90％，方塊電阻為65Ω/□（圖2）。研究人員利用所制備的碳納米管薄膜構筑了高性能全碳柔性透明晶體管（圖3）以及異或門、101階環形振蕩器等柔性全碳集成電路（圖4）。
圖1 米級單壁碳納米管薄膜的制備。（a）碳納米管連續合成、沉積和轉移過程示意圖。（b）實驗裝置圖。（c）柔性PET襯底上的單壁碳納米管薄膜。（d）一卷單壁碳納米管薄膜。（e）氣體速度的仿真曲線。（f）平衡狀態的氣流分布仿真結果。
圖2 單壁碳納米管薄膜光電性能表征。（a）透光率面分布表征。（b）方塊電阻面分布表征。（c）薄膜性能的對比結果。
圖3 大面積柔性全碳器件。（a）柔性透明全碳器件照片。（b）器件光學透過率曲線。（c）全碳TFT結構示意圖。
圖4 全碳邏輯門和環形振蕩器。（a）異或門。（b）異或門光學照片。（c）異或門輸入輸出特性曲線。（d）101階環形振蕩器光學照片。（e）101階環形振蕩器輸入輸出曲線。
這是研究人員首次開發出米級長度的單壁碳納米管薄膜的連續生長、沉積和轉移技術，所制備的單壁碳納米管薄膜及其晶體管具有優異的光電性能，為未來開發基于單壁碳納米管薄膜的大面積、柔性和透明電子器件奠定了材料基礎。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中國博士后科學基金、中科院裝備研制計劃、遼寧百千萬人才計劃、青年千人計劃等的支持。單壁碳納米管薄膜的連續制備技術已獲得中國發明專利（ZL201410486883.1），相關論文于近日在《先進材料》（Advanced Materials）在線發表。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201802057
- 中科院化學所與日本索尼公司合作開發出高電導透明單壁碳納米管薄膜 2008-12-19
