熱管理系統對于柔性電子設備至關重要,原因在于其重要的長期穩定運行性能如電感電流的穩定性和使用壽命易受到高溫的影響。熱界面材料因其界面高效導熱性能成為熱管理系統的核心材料。因此發展具有形變適應性和力學載荷承載能力的熱界面材料對于高功率器件如CPU和GPU處的界面熱疏導非常重要。然而傳統的導熱材料如金屬、陶瓷晶體和金剛石通常都是高密度硬質材料,無法展現出柔性。
碳基材料以其高導熱、高力學強度和微觀柔性展現了其作為熱界面材料的潛力。一種兼顧柔性和導熱可行的解決方法是在碳結構中浸漬柔性聚合物基體。但是其較低的聲子平均自由程和由大量缺陷帶來的聲子散射導致其導熱系數(κ)極低,限制了其在熱界面材料的應用。因此將其與取向導熱填料或交聯網絡結合是SI基體內構建導熱體系的重要解決方向。
近年來基于碳纖維(CF)和定向碳納米管陣列(VACNT)的三維納米結構因其高強度和對不同方向導熱性能的兼顧在柔性熱界面材料領域受到了關注。其體系的構建主要包括兩種策略:層次結構取向和網狀導熱框架。層次結構取向仍然不能夠大幅增強復合材料面內導熱,而網狀導熱框架則受制于較差的界面、較低的結構均勻性和結構團聚。盡管如此,結合理論指導、柔性高強度和高導熱的三維納米結構在未來各向均勻高導熱材料的設計中仍占有重要地位。
最近,天津大學材料學院封偉教授采用有限元分析方法對CF-VACNT碳結構及復合材料進行數值模擬分析,總結影響CF-VACNT及其復合材料導熱性能的影響因素。利用化學氣相沉積法在CF表面生長VACNT。通過CF表面預處理工藝以及調控VACNT的生長條件,在CF表面生長出高密度的規整VACNT,并獲得對VACNT長度和排列的可控調節工藝。而后制備得到不同結構的CF-VACNT的靜電植絨取向陣列并利用原位注射法制備ACF-VACNT/SI復合材料。最終得到在復合材料沿厚度方向和面內方向能夠兼顧高水平導熱能力的熱界面材料并取得測試結果與理論預測的統一,進而成功地利用熱至變色染料將復合材料導熱性能進行可視化驗證。該工作近期以“Thermal conductive and flexible silastic composite based on a hierarchical framework of aligned carbon fibers-carbon nanotubes” 發表在期刊Carbon上。
圖1 復合材料的制備流程簡圖
圖2 導熱結構單元的理論模擬
(a)碳結構模型的空間溫度分布曲線
(b)碳復合結構模型的空間溫度分布曲線
(c)碳復合結構模型的時間-選定點溫度差值曲線
圖3 CF-VACNT碳復合結構的微觀形貌
(a)經過10 min生長后的微觀形貌
(b)經過30 min生長后的微觀形貌
(c)經過60 min生長后的微觀形貌
(d)碳復合結構根部部分的SEM圖像
圖4 CF和CF-VACNT陣列的取向程度
圖5 ACF-VACN/SIT復合材料的界面結合情況
(a)CF、CF-VACNT與SI前驅體溶液的浸潤性
(b)ACF/SI與ACF-VACNT/SI復合材料的界面形貌
圖6 ACF-VACNT/SI復合材料的導熱性能測試
(a)ACF/SI以及ACF-VACNT/SI復合材料沿厚度方向導熱系數隨碳含量的變化規律
(b)ACF/SI以及ACF-VACNT/SI復合材料沿面內方向導熱系數隨碳含量的變化規律
(c)ACF/SI以及ACF-VACNT/SI復合材料導熱系數隨VACNT長度的變化規律
(d)ACF-VACNT/SI復合材料的導熱系數與相關文獻對比
圖7 ACF-VACNT/SI復合材料的導熱性能可視化展示
(a)ACF-VACNT60Q/SI樣品熱色變化的數碼照片
(b)ACF-VACNT60Q/SI樣品熱隔離區的升溫曲線
(c)ACF-VACNT60Q/SI樣品升溫-曲率的變化關系
數值模擬證明CF-VACNT復合結構空間導熱的各向異性會隨著VACNT長度和VACNT排列數的增加而降低。而材料的制備過程中,表面預處理是CF生長VACNT的必要程序,表面涂覆納米級SiC涂層的CF能夠負載高密度的鐵催化劑,生長出高密度的VACNT。通過生長時間,能夠調控CF-VACNT復合結構的VACNT長度(35, 60, 90 μm) 以及排列方式(Q型和D型)。CF-VACNT復合結構對SI前驅液的浸潤性良好而隨著VACNT長度的增加,CF-VACNT復合結構的規整性和取向度降低,從而在一定程度上降低了CF-VACNT陣列的取向程度。制備得到的ACF-VACNT/SI復合材料能夠良好地兼顧各向導熱性能,其沿厚度方向和面內方向的導熱系數分別可達7.51 W/mK和3.72 W/mK,且復合材料沿面內方向的導熱系數隨曲率的增加而增大。相比于常規樹脂基碳納米管導熱復合材料,ACF-VACNT/SI復合材料導熱各向異性低,具有柔性和可壓縮性,力學性能良好,耐熱性能優良,在柔性可穿戴電子設備的熱管理體系領域具有潛在應用。
論文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622318301179
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