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  智能光學(xué)響應(yīng)性聚合物材料，在傳感器、生物探針、發(fā)光材料、光學(xué)數(shù)據(jù)存儲器件等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值。目前比較流行的響應(yīng)性光學(xué)材料是利用了某些染料分子在外界刺激下可動態(tài)改變分子結(jié)構(gòu)或聚集態(tài)結(jié)構(gòu)的特征而制得。但是這類材料往往只能對某一種外界刺激響應(yīng)，如外力。

  近日，寧波大學(xué)翁更生副教授與美國康涅狄格大學(xué)何杰教授等人在《Advanced Materials》發(fā)表了一篇題為”Dynamic Coordination of Eu–Iminodiacetate to Control Fluorochromic Response of Polymer Hydrogels to Multistimuli”的研究論文，該文章已被選為封面文章（Inside Front Cover）。

  文章中介紹了一種多重?zé)晒馍薯憫?yīng)性水凝膠的制備方法。研究人員利用紅色熒光發(fā)射性的鑭系金屬離子（銪，Eu3+），將含亞氨基二乙酸配體的聚（N, N-二甲基丙烯酰胺）通過動態(tài)配位作用物理交聯(lián)。在外界多種刺激下（pH、競爭性離子、溫度、超聲、力），動態(tài)配位鍵發(fā)生斷裂與結(jié)合，從而產(chǎn)生熒光強(qiáng)弱及sol-gel轉(zhuǎn)變，表現(xiàn)出多重?zé)晒忭憫?yīng)性。

圖1. 聚合物化學(xué)結(jié)構(gòu)、熒光開/關(guān)與sol-gel轉(zhuǎn)變機(jī)理示意圖及流變性質(zhì)

  過去基于Eu配位交聯(lián)多重?zé)晒忭憫?yīng)的凝膠是在有機(jī)溶劑里面實現(xiàn)的，這是因為水分子與金屬離子的作用會顯著降低Eu的熒光發(fā)射性。基于Eu-IDA強(qiáng)動態(tài)配位作用，該水凝膠可保持較強(qiáng)的熒光發(fā)射性，還具有良好的力學(xué)性能，同時表現(xiàn)出快速的自修復(fù)性能。由于IDA中羧基及叔胺基的存在，水凝膠表現(xiàn)出pH響應(yīng)性。在酸性條件下發(fā)生gel-to-sol轉(zhuǎn)變，熒光減弱；加堿后可發(fā)生sol-to-gel轉(zhuǎn)變，熒光恢復(fù)。有趣的是，競爭性離子如：Fe3+，Zn2+，Cu2+也可調(diào)控水凝膠的sol-gel可逆轉(zhuǎn)變及熒光發(fā)射性，這是因為這些金屬離子與IDA具有更強(qiáng)的配位作用。其中Fe3+，Cu2+可使熒光完全猝滅且不可逆，而Zn2+對熒光的猝滅具有可逆性。此外，該水凝膠還表現(xiàn)出熱與超聲可逆響應(yīng)性。

圖2. 水凝膠自修復(fù)性能及相應(yīng)的流變表征

圖3. 水凝膠可逆pH響應(yīng)性

圖4. 水凝膠競爭性離子響應(yīng)性

圖5. IPN水凝膠及其力致變色響應(yīng)性

  這種水凝膠對外力也表現(xiàn)出敏感性，通過在物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的基礎(chǔ)上引入第二重共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，制成IPN水凝膠材料后，該水凝膠在外力作用下表現(xiàn)出快速可逆的顏色變化。此類多重?zé)晒馍薯憫?yīng)性水凝膠材料的成功制備為智能光學(xué)器件，特別是需要利用多重響應(yīng)性的生物傳感器的開發(fā)提供了新的方法。

  此項研究得到了國家留學(xué)基金委、寧波大學(xué)、康涅狄格大學(xué)及美國自然科學(xué)基金委的資助。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201706526/full