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  近日，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院特種工程塑料研究中心的姜振華教授，朱軒伯博士等與中科院理化所江雷研究員及周亞紅博士等合作，通過自組裝制備了大面積的高強的三維/二維的聚合物/氧化石墨烯的異質(zhì)多孔膜。通過分子精密設(shè)計，將pH響應(yīng)性的吡啶基團引入雙酚單體中，用其制備出一系列具有pH響應(yīng)性的吡啶聯(lián)苯聚醚砜(PPSU-Pyx)，該聚合物與氧化石墨烯成功開發(fā)了一種表現(xiàn)出明顯的pH響應(yīng)離子門控性能的新型聚合物石墨烯異質(zhì)多孔膜。這一成果以題為“A Charge-Density-Tunable Three/Two Dimensional Polymer/Graphene Oxide Heterogeneous Nanoporous Membrane for Ion Transport”在線發(fā)表于ACS NANO上。

圖 1. 異質(zhì)膜的制備和結(jié)構(gòu)示意圖

通過簡單的抽濾、旋涂制備智能聚合物/氧化石墨烯的異質(zhì)多孔膜。

a)異質(zhì)膜的制備

b)異質(zhì)膜的形貌表征

c-e）異質(zhì)膜結(jié)構(gòu)示意圖

圖2. 聚合物的合成及表征

通過Suzuki偶聯(lián)、三元親核取代共聚可成功制備任意功能基團比例的聚合物。

a,b) 單體和聚合物的合成路線

c）局部的聚合物核磁譜圖

d）通過控制共聚單體比例，可調(diào)節(jié)聚合物膜的電荷密度。

圖 3. 聚合物微觀形貌表征

隨著吡啶含量的增加，孔隙率有所提高，孔徑并沒有發(fā)生大的變化。

a) PPSU-Py20的透射電鏡照片

b) PPSU-Py60的透射電鏡照片

c）PPSU-Py100的透射電鏡照片

d) 孔隙率和孔徑統(tǒng)計結(jié)果

圖 4. 異質(zhì)膜ph響應(yīng)離子門控性能

隨著pH值的改變，異質(zhì)膜表現(xiàn)出“酸開堿關(guān)”的離子門控性能。這主要是由于薄膜孔道內(nèi)浸潤性和電荷變化協(xié)同作用的結(jié)果。

a) 異質(zhì)膜酸堿條件下的I-V曲線

b) 異質(zhì)膜酸堿條件下電導(dǎo)變化

c) 酸堿條件下聚合物膜的接觸角

d) 酸堿條件下熒光共聚焦顯微鏡測試

e) 機理圖示

圖 5. 異質(zhì)膜的離子整流性能

隨著功能基團的增多，整流比增大。

a) 異質(zhì)膜典型整流曲線

b) 不同吡啶含量異質(zhì)膜的整流情況

c) 濃度對整流的影響

d) 濃度對電導(dǎo)的影響

圖 6．異質(zhì)膜在能量轉(zhuǎn)換方面的應(yīng)用

隨著功能基團增多，最大功率增大。

a） 鹽差能量轉(zhuǎn)化器件示意圖

b） 各異質(zhì)膜在不同外接電阻下的電流及功率

c） 各異質(zhì)膜最大功率

  該工作通過分子控制實現(xiàn)了對三維多孔膜孔隙率及電荷密度的調(diào)控，多孔膜的孔徑基本維持一致，并通過簡單的抽濾、旋涂實現(xiàn)了系列異質(zhì)膜的大面積制備。該系列膜都表現(xiàn)出明顯的pH響應(yīng)離子門控和整流性能，并且該膜在能差發(fā)電器件方面有不錯的表現(xiàn)，拓寬了功能化特種工程高分子的應(yīng)用前景，極大提高了多孔膜的實際應(yīng)用潛力。

  論文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.7b03576