受光學衍射極限的束縛，基于介質材料的光子學器件的尺寸都在幾百納米以上，制約了微型化光子器件集成密度的進一步提高，急需發(fā)展尺度在衍射極限以下的光學器件來進行光信息的傳輸與處理。表面等離子極化激元（Surface Plasmon Polariton, SPP）是一種存在于金屬表面的特殊電磁場形式，可將光限域在衍射極限以下傳播，其在偏振狀態(tài)、模式體積、色散特性等方面具有一系列獨特的物理性質，有利于實現(xiàn)亞波長尺度下的器件集成。然而，全金屬的器件傳輸損耗大且只能作為被動光學元件，限制了其在功能器件方面的適用范圍。有機材料具有豐富的光化學與光物理性質，在光學增益、可控加工等方面表現(xiàn)出了獨特的優(yōu)勢，將有機材料的激子與金屬材料的表面等離子有效結合，可以同時解決衍射極限的問題與SPP的傳輸損耗問題。
在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的大力支持下，中國科學院光化學重點實驗室的科研人員多年來一直致力于亞波長尺度下光子學信號調控方面的研究，在有機金屬納米復合材料的可控制備，以及具有特定功能的亞波長光學器件設計等方面開展了系統(tǒng)的研究工作（Adv. Mater. 2012, 24, 5681-5686; Adv. Mater. 2013, 25, 2784-2788; Small 2015, 11, 3728-3743; Adv. Mater. 2016, 28, 1319-1326）。
圖1基于鈣鈦礦/金屬納米異質結的激光耦合輸出
在近期的研究中，研究人員設計了一種有機無機雜化鈣鈦礦/銀納米線復合結構，利用光與SPP的耦合成功實現(xiàn)了激光模式的亞波長輸出（圖1）。用液相生長的方法將銀納米線包埋在單晶鈣鈦礦微米結構中。復合結構的包埋部分使鈣鈦礦內的激光模式能有效的在銀納米線上激發(fā)生成SPPs并在端點以光子的形式輸出。耦合輸出的SPPs模式與鈣鈦礦腔體內生的激光模式具有相同性質，如模式能量，偏振屬性。同時改變泵浦方式可實現(xiàn)鈣鈦礦腔體和SPP輸出的激光模式的調控。在此基礎上通過在有機單晶體系中精確調控激子與表面等離子的相對取向，闡明了激子與SPP之間的耦合過程。相關研究成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2122-2125；ACS Nano 2017, DOI: 10.1021/acsnano.7b04584。
圖2有機柔性激光的全色亞波長輸出
進一步，為了解決亞波長相干光源的波長調制問題，研究人員設計了一種有機微盤/銀納米線復合結構（圖2）。采用毛細作用力輔助的液相組裝方法將銀納米線嵌入在有機微盤的邊緣，摻雜激光染料的微盤在光學泵浦下作為高質量的回音壁模式激光器，而嵌入的銀線可通過SPP將激光信號在亞波長尺度下進行傳輸。利用聚合物微盤優(yōu)異的材料兼容性，將具有不同光學增益范圍的染料添加到微盤中，實現(xiàn)了可波長覆蓋整個可見范圍的微型激光。這種復合結構結合了有機激光材料和銀納米線的優(yōu)勢，對納米光子學功能器件的研究提供了一種新的研究思路。相關研究成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 11329-11332。
相關結果表明，有機材料優(yōu)異的柔性和可加工特點可為介質/金屬復合體系的構筑提供更加有效且可控的途徑。更重要的是，有機材料豐富的激發(fā)態(tài)過程，為深入研究光與物質的相互作用提供了更加有力的手段。相關研究對設計和開發(fā)亞波長尺度下的新型光子學器件具有重要的指導意義。
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