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開發(fā)可利用清潔、可再生太陽能新材料和新技術(shù)是解決全球性能源危機(jī)的重要途徑。作為一種熱輻射能，太陽能的利用主要包括光-電和光-熱轉(zhuǎn)換兩種方式。但是目前的光熱轉(zhuǎn)換技術(shù)主要通過快速熱聚集將太陽熱能存儲于材料中，不僅對材料的耐高溫性要求極高，而且在存儲與傳輸?shù)倪^程中，不可避免的會與外界低溫環(huán)境發(fā)生熱傳遞，縮短了存儲周期，大幅降低了光熱能的利用效率。因此，開發(fā)出兼具高效吸收、穩(wěn)定存儲與可控釋放的新型光熱轉(zhuǎn)換材料，是實現(xiàn)太陽熱能可持續(xù)利用的重要基礎(chǔ)。

目前的光熱轉(zhuǎn)換材料主要依賴有機(jī)/有機(jī)金屬分子的光致可逆電環(huán)化和異構(gòu)化反應(yīng)，但是受自身分子結(jié)構(gòu)限制，該類光致變色分子普遍存在異構(gòu)體的能級差小、高能態(tài)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差和結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變不易控制的問題，導(dǎo)致材料的存儲容量低、周期短，并且難以實現(xiàn)能量的可控釋放，限制了其在熱驅(qū)動和熱控制領(lǐng)域的進(jìn)一步應(yīng)用。針對該技術(shù)難點，天津大學(xué)材料學(xué)院封偉教授帶領(lǐng)的團(tuán)隊，近十年一直圍繞偶氮基光熱轉(zhuǎn)換材料的分子設(shè)計、結(jié)構(gòu)優(yōu)化與存儲與釋放控制領(lǐng)域，開展了一系列的研究工作（Carbon 2007, 45, 2445; Langmuir 2010, 26, 18508; Sci. Rep. 2013, 3, 3260; J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 11787, 2016, 4, 8020; Nanoscale, 2015, 7, 16214.），提出了通過優(yōu)化分子間相互作用力和空間位阻提升光熱分子的存儲容量和穩(wěn)定性關(guān)鍵技術(shù)，并一直致力于開發(fā)具有溫度自動控制功能的光熱一體化結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)光熱能的高效直接利用。

圖1. (a) 枝狀rGO-bisAzo-2復(fù)合材料的粉末和薄膜的DSC曲線，(b) 兩種復(fù)合材料的能量密度和功率密度曲線

近日，封偉教授團(tuán)隊在分子模擬的基礎(chǔ)上，合成了兩種具有不同連接結(jié)構(gòu)的對位磺酸取代雙枝偶氮苯分子（bisAzo），并將其“固定”在還原氧化石墨烯“模板”表面，構(gòu)建了偶氮基/石墨烯光熱復(fù)合結(jié)構(gòu)。研究顯示，與線性連接的分子（rGO-bisAzo-1）相比，在石墨烯表面的枝狀偶氮苯分子（rGO-bisAzo-2）不僅發(fā)生了更高程度的反式→順式異構(gòu)化（充熱），而且分子間氫鍵和層間穿插作用大大降低了反式結(jié)構(gòu)的能級，提高了順反異構(gòu)體的能級差，獲得了能量密度達(dá)到131 Wh/kg的 rGO-bisAzo-2，比單體bisAzo（46 Wh/kg）高185%（圖1）。同時，枝狀結(jié)構(gòu)的分子內(nèi)與分子間的空間位阻提高了亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的回復(fù)熱阻，使得rGO-bisAzo-2的儲熱半衰期達(dá)到 1120小時，比單體穩(wěn)定性延長1個數(shù)量級（80 h），從而實現(xiàn)了高能量與長效存儲這一對相互制約的關(guān)鍵性能的兼顧。

圖2. rGO-bisAzo復(fù)合膜的宏觀放熱圖，左欄中的左側(cè)和右側(cè)分別為未充熱和經(jīng)過充熱后的半片復(fù)合膜。左欄、中欄和右欄分別為（a, b, c）rGO-bisAzo-1和(d, e, f) rGO-bisAzo-2的紅外熱像圖、溫度隨時間變化曲線和右半片與左半片復(fù)合膜的溫差隨時間變化曲線。

針對光熱材料的復(fù)雜微觀結(jié)構(gòu)限制其放熱控制的技術(shù)難點，該團(tuán)隊還研究了rGO-bisAzo-2層狀復(fù)合膜的可控誘導(dǎo)放熱過程及其對材料溫度的影響規(guī)律。結(jié)果顯示，rGO-bisAzo-2復(fù)合膜不僅可以實現(xiàn)在>3個月范圍內(nèi)的穩(wěn)定存儲，而且還可通過綠光或加熱誘導(dǎo)，使光熱能在5分鐘內(nèi)全部釋放，功率密度可達(dá)1310 W/kg。同時復(fù)合膜的能量密度達(dá)到98 Wh/kg，并且在50個循環(huán)后僅降低5%，表明rGO-bisAzo-2復(fù)合膜具有突出的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。溫度控制測試結(jié)果顯示，在環(huán)境溫差100℃的條件下，rGO-bisAzo-2復(fù)合膜能通過誘導(dǎo)光熱能的迅速釋放，將薄膜的溫度提高15 ^oC，比rGO-bisAzo-1（9.6 ^oC）高6.4 ^oC，并且在30分鐘內(nèi)保持溫差>10  ^oC（圖2）。該性能是目前國際上報道的光熱轉(zhuǎn)換膜的最高值，兼具高能存儲與可控釋放功能的rGO-bisAzo-2復(fù)合膜為未來研制多功能光熱利用體系提供了基礎(chǔ)，相關(guān)成果作為熱點封面刊發(fā)在Wiley出版集團(tuán)旗下期刊《ChemSusChem》（2017, 10, 1395）。目前封偉教授團(tuán)隊正在嘗試通過優(yōu)化光熱轉(zhuǎn)換與釋放過程，構(gòu)建基于光熱轉(zhuǎn)換與利用功能的一體化熱控制結(jié)構(gòu)，提升其在極端環(huán)境下提供穩(wěn)定能源的能力。

文章鏈接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.201601551/full

圖3. 文章封面