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  DNA是生命體中最為重要的生物大分子之一，來自美國約翰霍普金斯大學的David H. Gracias博士和Rebecca Schulman博士等研究者巧妙的將其應用于刺激響應型形變材料，賦予了材料特殊的“生命”。他們制備了一種單鏈DNA交聯的聚丙烯酰胺凝膠，利用“發夾DNA”分子作為外部刺激，通過DNA雜交反應，制備了能夠精確調控的、具有多級響應性的水凝膠材料

  DNA雜交反應的基礎是兩條單鏈DNA存在互補堿基序列，而互補堿基之間配對使得兩條單鏈DNA相互結合成雙鏈。將DNA雜交反應用于制備交聯水凝膠結構還需要先解決DNA水凝膠的溶脹率問題，一般報道的DNA水凝膠雜交反應的溶脹率只有10-15%，這還不足以實現宏觀的材料形變。為了解決這一問題，研究者巧妙地設計了DNA雜交級聯反應，通過加入兩種帶有互補序列的“可聚合發夾DNA”，原水凝膠中DNA交聯鏈被打開并連續發生DNA雜交反應（下圖A/B），從而延長了水凝膠中DNA交聯鏈的長度，提升凝膠的溶脹度。另外，這種DNA雜交級聯反應還可以通過加入兩種帶有非互補序列的“終止發夾DNA”來終止（下圖C），從而控制水凝膠的溶脹程度。

DNA響應水凝膠雜交級聯反應原理圖。

  實驗結果表明，厘米尺寸的這種DNA響應水凝膠，可以溶脹到原始體積的100倍大小。并且，溶脹過程可以通過加入“終止發夾DNA”來控制。溶脹率問題得到完美解決。

DNA響應水凝膠的溶脹。

  研究者希望使用電子工業中常見的光刻法（photolithography）來制備不同形狀的DNA響應水凝膠。不過DNA水凝膠本身模量低，較易粘附在基底表面，而且DNA在紫外光下易被破壞。為了解決上述問題，研究者們通過優化進光量來減少對DNA的損傷。此外他們設計了一種三層結構，在基底和水凝膠之間增加了犧牲層，在完成賦形后通過溶解犧牲層使得不同形狀的水凝膠脫離。

光刻法制備不同形狀的DNA響應水凝膠。

  為了提高了響應的特異性，研究者們設計了不同序列的交聯DNA分子和發夾DNA分子系統，一種交聯DNA分子只對該系統的發夾DNA分子有響應，而對其他系統的發夾DNA分子沒有響應。也就是說，研究者完全可以在一塊水凝膠中的不同區域引入不同的交聯DNA分子和發夾DNA分子系統，在時間、空間維度上進行可控溶脹，從而實現材料的特異性、復雜、多級的刺激響應形變。

  為了更好地利用這種DNA響應水凝膠設計復雜結構形變材料，研究者制備了雙層結構的水凝膠作為模型，進行形變力學研究。DNA響應水凝膠的雙層比（bilayer ratio）由厚度、模量、溶脹度決定，而這一參數能顯著影響其響應時的曲率變化。在這些因素中，形變曲率對于溶脹比最為敏感。非常重要的一點是，雙層凝膠的曲率變化與雙層比幾乎呈線性關系，這使精確調控凝膠形變成為可能。

雙層結構的水凝膠的形變力學研究。

  材料設計、制備工藝、理論研究，一切基礎都已齊備之后，研究者們開始了炫酷的應用展示。通過使用不同的DNA分子系統，他們精細地控制著水凝膠“花朵”和“螃蟹”的不同位置發生形變，看上去“花瓣”似乎在隨風舞動開開合合，而“螃蟹”則是左顧右盼張牙舞爪。

DNA響應水凝膠“花朵”和“螃蟹”。

  當然，這項技術不止是炫酷，在比如柔性機器人或者智能生物醫學設備等領域也具有廣泛應用的潛能。

  論文鏈接：http://science.sciencemag.org/content/357/6356/1126