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  人體滑膜關(guān)節(jié)能夠在極高的赫茲接觸壓力（3-18 MPa）下呈現(xiàn)出較低的摩擦系數(shù)（0.001-0.03）。無(wú)論是靜止還是運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，關(guān)節(jié)界面始終都能夠保持超低的摩擦系數(shù)，支撐人體正常運(yùn)動(dòng)過(guò)程。研究表明，包覆在骨關(guān)節(jié)表面的重要軟組織——關(guān)節(jié)軟骨在減小骨與骨之間的摩擦以及緩沖運(yùn)動(dòng)時(shí)產(chǎn)生的震動(dòng)等方向起著至關(guān)重要的作用。關(guān)節(jié)軟骨具有非常復(fù)雜與精細(xì)的結(jié)構(gòu)，而這種結(jié)構(gòu)可以被簡(jiǎn)化成一種雙相模型，即關(guān)節(jié)軟骨具有流體相與固體相：流體相是一種多孔結(jié)構(gòu)，孔中包埋有大量的生物大分子，具有動(dòng)態(tài)自適應(yīng)性能，其與關(guān)節(jié)潤(rùn)滑液協(xié)同起到很好的潤(rùn)滑減摩作用；固體相則在低速運(yùn)動(dòng)中起到了很好的承載作用。由于關(guān)節(jié)軟骨缺少必要的血管，使得關(guān)節(jié)軟骨在受到損傷后很難實(shí)現(xiàn)自我修復(fù)，這就促使臨床上對(duì)關(guān)節(jié)軟骨替代材料有迫切的需求。水凝膠作為一種具有濕、軟特性三維網(wǎng)絡(luò)高分子材料，與關(guān)節(jié)軟骨有諸多的相似之處，因而被視為一種比較理想的關(guān)節(jié)軟骨替代材料。自上世紀(jì)90年代以來(lái)，國(guó)內(nèi)外科學(xué)家開展了大量水凝膠摩擦學(xué)相關(guān)的研究工作，以期獲得與人體關(guān)節(jié)相媲美的超低摩擦系數(shù)和高承載的水凝膠材料。然而，具有良好潤(rùn)滑性能的水凝膠機(jī)械性能較差，而提高力學(xué)性能后又不能獲得很好的潤(rùn)滑性能。水凝膠的這些缺陷以及潤(rùn)滑與強(qiáng)度的矛盾使得水凝膠在關(guān)節(jié)軟骨替換材料領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用受到了極大的限制。因此，發(fā)展一種具有高承載、低摩擦及抗磨損特性的水凝膠材料顯得尤為緊迫。

圖1 PAA水凝膠澆筑在多孔氧化鋁模板中形成的高承載、低摩擦軟硬復(fù)合結(jié)構(gòu)化水凝膠表面 

  近期，受關(guān)節(jié)軟骨雙相、梯度結(jié)構(gòu)啟發(fā)，中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所固體潤(rùn)滑國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員周峰團(tuán)隊(duì)在結(jié)構(gòu)化水凝膠構(gòu)筑仿生關(guān)節(jié)軟骨材料研究方面取得了系列進(jìn)展，實(shí)現(xiàn)了具有高承載、低摩擦的軟硬復(fù)合結(jié)構(gòu)化水凝膠材料，為開發(fā)設(shè)計(jì)新型人工關(guān)節(jié)材料提供了理論指導(dǎo)和技術(shù)支持。該團(tuán)隊(duì)采用軟硬復(fù)合的仿生界面設(shè)計(jì)策略，將聚丙烯酸 (PAA) 水凝膠澆筑成型到多孔陽(yáng)極氧化鋁 (AAO) 模板中，構(gòu)筑了一種新型的軟硬復(fù)合表面（圖1）。基底為硬質(zhì)的 AAO 模板，表面層為有序的水凝膠納米纖維陣列，類似于軟骨表面的膠原纖維陣列。在高載荷滑動(dòng)剪切下，表層水凝膠起到減摩效果，硬質(zhì) AAO 模板起到承載作用。該復(fù)合表面能夠在 40 N 的高載荷下，實(shí)現(xiàn)界面的超低摩擦系數(shù)(10-3 級(jí)別)。進(jìn)一步，由于聚丙烯酸水凝膠的酸、堿響應(yīng)特性，該復(fù)合表面可以在高的赫茲接觸壓力下實(shí)現(xiàn)界面摩擦系數(shù)原位、快速、穩(wěn)定、可逆的轉(zhuǎn)變。該工作發(fā)表在國(guó)際期刊《先進(jìn)功能材料》（Nano-porous substrate-infiltrated hydrogels: a bio-inspired regenerable surface for high load bearing and tunable friction, Shuanhong Ma, M. Scaraggi, Daoai Wang, Xiaolong Wang, Yongmin Liang, Weimin Liu, D. Dini* and Feng Zhou*, Adv. Funct. Mater. 2015, 47, 7366-7374）上。

圖2 雙層水凝膠的結(jié)構(gòu)示意圖、SEM照片及以鋼球和PDMS軟球?yàn)閷?duì)偶的摩擦實(shí)驗(yàn)結(jié)果 

  基于相同的設(shè)計(jì)理念，該團(tuán)隊(duì)研究人員利用3D打印ABS模具表面活潑氫對(duì)聚合的弱阻聚效應(yīng)，采用界面誘導(dǎo)調(diào)控聚合成型技術(shù)，開發(fā)了一種高強(qiáng)度水凝膠軟骨材料，該水凝膠材料分為兩層，表層為具有超滑特性的大孔水凝膠網(wǎng)絡(luò)，底層為具有致密網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的高強(qiáng)度水凝膠（圖2）。滑動(dòng)剪切過(guò)程中，多孔高含水的表層水凝膠網(wǎng)絡(luò)起到潤(rùn)滑作用，而底層的低含水高強(qiáng)度水凝膠網(wǎng)絡(luò)起到承載作用，從而實(shí)現(xiàn)了水凝膠材料高承載與低摩擦性能的統(tǒng)一。該層狀水凝膠軟骨材料可在幾個(gè)兆帕級(jí)別接觸壓力下，實(shí)現(xiàn)超低摩擦系數(shù)，有望用作新一代關(guān)節(jié)軟骨材料。該研究結(jié)果發(fā)表在ACS Macro Letters（Articular Cartilage Inspired Bilayer Tough Hydrogel Prepared by Interfacial Modulated Polymerization Showing Excellent Combination of High Load-Bearing and Low Friction Performance, Peng Lin, Ran Zhang, Xiaolong Wang*, Meirong Cai, Jun Yang, Bo Yu, and Feng Zhou*, ACS Macro Lett. 2016, 5: 1191-1195）上。

圖3 結(jié)構(gòu)化水凝膠結(jié)構(gòu)及應(yīng)用示意圖

  基于上述研究工作，研究團(tuán)隊(duì)受《聚合物》（Polymer）期刊邀請(qǐng)撰寫了首篇關(guān)于結(jié)構(gòu)化水凝膠方面的綜述論文（Structural hydrogels, Shuanhong Ma, Bo Yu, Xiaowei Pei*, Feng Zhou*,Polymer, 2016, 98, 516-535）。該論文對(duì)國(guó)內(nèi)外結(jié)構(gòu)化水凝膠最新發(fā)展?fàn)顩r進(jìn)行了綜述，概述了新一代結(jié)構(gòu)化水凝膠的制備方法及應(yīng)用前景，對(duì)摩擦學(xué)領(lǐng)域科學(xué)家從事結(jié)構(gòu)化生物潤(rùn)滑材料研發(fā)具有重要的指導(dǎo)意義。

  上述研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院重點(diǎn)部署項(xiàng)目和“西部之光”人才培養(yǎng)計(jì)劃的資助。

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